【摘 要】
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现阶段在新能源汽车规模效益的推动下,动力电池市场发展越来越迅速,对动力电池的要求更加严格。其中锂离子电池具有较高的能量密度、对环境友好等优点,可应用于便携式电子设备和混合电动车等。正极材料的比容量、结构稳定性等会直接影响锂离子电池综合性能。高镍三元正极材料Li Ni0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）具有优于其他正极材料的理论比容量和能量密度。然而,NCM811在充放电过程中会发生表面结
【基金项目】
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国家自然科学基金（51578448、51308447）； 陕西省教育厅科研项目（20JY042）； 陕西省杰出青年自然科学基础研究项目（2021JC-43）；
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现阶段在新能源汽车规模效益的推动下,动力电池市场发展越来越迅速,对动力电池的要求更加严格。其中锂离子电池具有较高的能量密度、对环境友好等优点,可应用于便携式电子设备和混合电动车等。正极材料的比容量、结构稳定性等会直接影响锂离子电池综合性能。高镍三元正极材料Li Ni0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）具有优于其他正极材料的理论比容量和能量密度。然而,NCM811在充放电过程中会发生表面结构重建、Li-Ni混排现象、界面副反应和体相结构变化等问题从而影响电池的电化学性能。故本文旨在对NCM811正极材料进行表面包覆改性,从而改变其材料组成和结构以达到更高电化学性能的目的。本论文选用NCM811作为正极材料的活性物质,通过简单的湿化学和热处理法制备出存在不同包覆层的复合材料NCM811@Co3O4、NCM811@c PAN、NCM811@c PAN@ZIF-8,将其作为锂离子电池正极材料以研究其电化学性能,主要研究内容如下:（1）以NCM811为主体,六水合硝酸钴（Co（NO3）2·6（H2O））为钴源,利用PVP辅助和湿化学法在NCM811表面形成均匀且连续的纳米级Co3O4涂层。通过研究Co（NO3）2·6（H2O）、PVP含量对NCM811物相组成、微观形貌以及在不同截止电压下对NCM811电化学性能的影响。结果表明,NCM811@Co3O4正极材料在不同截止电压的电化学性能随着Co3O4含量的增加,性能均呈现先增加后降低的趋势。当Co3O4含量为1.0 wt（4）时,NCM811@Co3O4正极材料在电压窗口2.8-4.3 V下,0.1 C初始放电比容量为182.50 m Ah·g-1,2 C放电比容量为151.10 m Ah·g-1;在高电压窗口2.8-4.6 V下0.1 C初始放电比容量为205.30 m Ah·g-1,1C循环100圈容量保持率为87.15（4）,均表现出优于NCM811的电化学性能。（2）以NCM811为主体,聚丙烯腈（PAN）为涂层材料的前驱体,利用热处理和湿化学法在NCM811的表面形成均匀的纳米级c PAN涂层。通过研究热处理温度、c PAN含量对NCM811物相组成、微观形貌和电化学性能的影响。结果表明,当热处理温度为400℃,c PAN含量为2 wt（4）时,NCM811@c PAN正极材料0.1 C初始放电比容量为208.60 m Ah·g-1,2 C放电比容量为179.30 m Ah·g-1,1 C循环100圈后放电比容量为154.40 m Ah·g-1,容量保持率为90.50（4）。形成的c PAN涂层不仅能减少NCM811与电解液的直接接触并且能提高e-的传输速率。（3）以NCM811为主体,NCM811@c PAN为模板,利用湿化学法将具有较高离子电导率的ZIF-8包覆于NCM811@c PAN的表面作为正极材料NCM811@c PAN@ZIF-8。涂层ZIF-8具有较大的表面积和较高的孔隙率,充分的空间可缓解Li+脱嵌过程中体积的变化,并且存在的c PAN和ZIF-8双涂层能够为充放电过程中Li+和e-的扩散提供通道,提高了Li+与e-的传输速率。结果表明,c PAN和ZIF-8双涂层包覆正极材料的电化学性能优于c PAN单涂层包覆优于NCM811。当ZIF-8含量为1.0 wt（4）,NCM811@ZIF-8正极材料0.1 C初始放电比容量为180.20 m Ah·g-1,2 C放电比容量为155.53 m Ah·g-1。当包覆含量为1 wt（4）-c PAN,1.0 wt（4）-ZIF-8时NCM811@c PAN@ZIF-8正极材料0.1 C充放电比容量为209.66 m Ah·g-1、库伦效率为97.27%,2 C放电比容量为158.80 m Ah·g-1,1 C循环100圈后容量保持率为88.69%。
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