【摘 要】
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Spiroaxillarone A是从鞘苞花（Cyanotis axillaris）中分离得到的一类具有独特对称螺二萘结构单元的天然产物,其具有显著的抗疟活性（IC50=2.32μM,against Plasmodium falciparum）。我们课题组开发了一条spiroaxillarone A的仿生合成路线,关键步骤包括:分子间乙硫醇对α,β-不饱和酮的加成、邻苯醌的双1,4-Michael
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Spiroaxillarone A是从鞘苞花（Cyanotis axillaris）中分离得到的一类具有独特对称螺二萘结构单元的天然产物,其具有显著的抗疟活性（IC50=2.32μM,against Plasmodium falciparum）。我们课题组开发了一条spiroaxillarone A的仿生合成路线,关键步骤包括:分子间乙硫醇对α,β-不饱和酮的加成、邻苯醌的双1,4-Michael加成以及β-乙硫醇消除。本论文具体包括以下三章内容:第一章综述了螺环季碳的不对称合成方法。螺环化合物大量存在于天然产物及药物分子中,且螺环骨架及潜在的生物活性多样性,吸引了一大批天然产物合成化学家的关注。随着金属催化与有机小分子催化领域的迅速发展,螺环化合物季碳立体中心的催化不对称合成也取得了很大的成功。本文首先从合成螺环化合物的前体底物的六种大类型分类,再针对手性金属催化和有机小分子催化这两个小类型,加以分析和介绍,从而揭示其在含有螺环骨架天然产物合成中的高效性与实用性。第二章作者主要阐述了天然产物spiroaxillarone A合成路线的开发。基于该分子可能的生源合成途径,我们课题组以6步22%的收率实现了spiroaxillarone A的仿生合成,合成亮点有两处:一是铁氰化钾介导的邻苯酚氧化去芳构化串联双1,4-Michael加成,快速构建螺二萘分子骨架;二是在三乙胺条件下,乙硫醇发生β-消除,逆迈克加成形成了α,β-不饱和双键。本论文的研究工作亮点在于探索了一种邻苯酚氧化去芳构化串联双1,4-Michael加成螺环化的策略,实现了核心螺环骨架的构建以及完成了抗疟活性天然产物spiroaxillarone A的全合成工作。第三章为本论文实验部分,详细论述了论文中重要化合物合成实验的具体规范操作和其相关谱图数据。
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