【摘 要】
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压电陶瓷是一种可以实现电能与机械能转换的功能陶瓷,以Pb（Zr,Ti）O3为代表的铅基压电陶瓷因其优异的压电性能被广泛应用,但铅元素有毒,在制造和使用过程中会对人体和环境带来巨大的危害,伴随着无铅禁令的发布,环境友好型无铅压电陶瓷迎来了发展的热潮。在众多无铅压电陶瓷体系中,以Ba Ti O3为基础掺杂获得的(Ba0.85Ca0.15)(Zr0.1Ti0.9)O3（BCZT）无铅压电陶瓷因其超高的压
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压电陶瓷是一种可以实现电能与机械能转换的功能陶瓷,以Pb（Zr,Ti）O3为代表的铅基压电陶瓷因其优异的压电性能被广泛应用,但铅元素有毒,在制造和使用过程中会对人体和环境带来巨大的危害,伴随着无铅禁令的发布,环境友好型无铅压电陶瓷迎来了发展的热潮。在众多无铅压电陶瓷体系中,以Ba Ti O3为基础掺杂获得的(Ba0.85Ca0.15)(Zr0.1Ti0.9)O3（BCZT）无铅压电陶瓷因其超高的压电常数（550 p C/N）,成为理想的铅基压电陶瓷替代者之一。在电子器件小型化和集成化的今天,换能器、传感器以及多层陶瓷致动器等应用对无铅压电陶瓷的压电性能有了更高的要求。为了满足器件的性能和应用要求,本文通过不同元素改性,调控本征导电机制,构建多相相界,优化晶体和缺陷结构等手段,提升（Ba,Ca）（Zr,Ti）O3基无铅压电陶瓷的压电性能和能量收集性能;通过分析其物相、显微、缺陷等结构,测试其压电、介电、铁电等性能,阐明陶瓷压电性能增强的机理。全文主要内容如下:（1）本章节基于缺陷工程构筑策略,制备了Mn掺杂(Ba0.85Ca0.15)(Zr0.1Ti0.9)O3无铅压电陶瓷,并将Mn掺杂前后陶瓷分别在氮气、空气和氧气下进行烧结,研究了Mn掺杂前后陶瓷本征导电机制及压电性能的变化。研究结果表明纯BCZT陶瓷呈现n型电子导电机制,当其在高氧分压下烧结时,晶体内部氧空位浓度和电子载流子浓度最低,利于压电性能提高(d33=585 p C/N,kp=56%)。而受主Mn掺杂BCZT陶瓷中呈现p型空穴导电机制,在低氧分压下烧结时,晶体内部拥有较低的氧空位浓度和空穴载流子浓度,且仍保持较高的压电性能(d33=505 p C/N,kp=50%)。本研究表明可以有效借助施/受主掺杂来调控陶瓷的本征导电机制并预测其最佳烧结气氛,这一结果有望实现BCZT陶瓷在贱金属内电极共烧陶瓷中的应用。（2）本章节基于相界工程构建策略,制备了Sn掺杂的(Ba0.85Ca0.15)(Zr0.1-xTi0.9Snx)O3无铅压电陶瓷,研究了Sn元素对于陶瓷的晶体结构和微观结构的影响。研究结果表明Sn的掺杂可使O-T相变向室温迁移,室温下的O-T两相共存显著促进了电畴的翻转,当x=0.04时样品拥有最大的四方畸变（c/a）,这显著增强了陶瓷的本征压电效应。平均晶粒尺寸随着Sn含量的增加而增加,获得的致密陶瓷结构也是优异压电性能的诱因。当掺杂量为0.4时,陶瓷样品获得了优异的电学性能(d33=590 p C/N,kp=52.2%,tanδ=0.016,εr=5372)。本研究表明Sn掺杂BCZT陶瓷有望制备成换能器和驱动器等器件。（3）本章节通过掺杂异价Al元素对(Ba0.85Ca0.15)(Zr0.1Ti0.9)O3陶瓷进行晶体和缺陷结构的优化,得到了超高的压电常数,并详细探究了BCZT-x Al陶瓷在能量收集方面的应用。一方面适当异价Al的掺杂使晶体内部产生了巨大的晶格畸变,导致了晶格高度不对称结构并增强了B位离子的局部位移,增强了陶瓷的本征压电效应;另一方面,异价Al3+元素会依次进入A位、B位,使陶瓷的本征导电机制由n型电子电导转为p型空穴电导,并且使氧空位浓度先降低再升高,当掺杂量为0.25mol%时,缺陷浓度降至最低点,增强了陶瓷的极化进而促进其压电性能的提高。通过晶体和缺陷的优化,x=0.25的陶瓷获得最优的压电性能(d33=638 p C/N,kp=54%)。最后借助悬臂梁式能量收集系统研究了Al掺杂的陶瓷样品的能量收集能力,该器件具有超高的输出电流（55μA）和负载功率（90μW）。本章节提出的晶相缺陷双调控的新方法有望为高性能无铅压电陶瓷的发展提供理论指导。
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