【摘 要】
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随着高能量密度、高安全性电池需求的不断增长,采用锂金属负极和陶瓷电解质的全固态锂离子电池受到广泛的关注。然而,与液体或聚合物电解质相比,陶瓷电解质仍然需要面对一些新的挑战:陶瓷电极的锂离子电导率较低、陶瓷电解质和锂金属负极间的固-固界面阻抗过高,锂金属负极固有的安全问题等。为了克服上述问题,本论文提出了一种以Li4Ti5O12（LTO）为陶瓷负极,Li Co O2（LCO）为正极,Li0.34La
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随着高能量密度、高安全性电池需求的不断增长,采用锂金属负极和陶瓷电解质的全固态锂离子电池受到广泛的关注。然而,与液体或聚合物电解质相比,陶瓷电解质仍然需要面对一些新的挑战:陶瓷电极的锂离子电导率较低、陶瓷电解质和锂金属负极间的固-固界面阻抗过高,锂金属负极固有的安全问题等。为了克服上述问题,本论文提出了一种以Li4Ti5O12（LTO）为陶瓷负极,Li Co O2（LCO）为正极,Li0.34La0.56Ti O3（LLTO）为电解质的三维竖排微通道三层全陶瓷锂离子电池。以此结构制备的陶瓷电极/电解质复合电极,有效地解决了普通陶瓷电极固有的锂离子电导率低的问题。此外,通过高锂离子电导的电解质构筑微通道-致密层-微通道结构,极大降低电极/电解质间的界面阻抗,提高了电池电化学性能。本论文主要从以下三个方面展开:（1）以高锂离子电导的LLTO电解质粉体为原料,基于模板相转化法构筑三层微孔道-致密层-微孔道LLTO基陶瓷电解质框架。此三层结构的致密电解质中间层厚度为200μm,微孔道孔径约为115μm、孔道长度约为350μm,孔道分布垂直且均匀,这极大的增加了电极层/电解质层间的界面接触,促进了锂离子在界面处的传输,降低了电池的欧姆电阻。（2）评估LCO正极、LTO负极与LLTO电解质之间的热稳定性和化学稳定性。论证原位浸渍法可以在LLTO微孔道内合成电极材料,并以此制备复合陶瓷电极。通过共烧法和原位浸渍共烧两种方法,确定了LLTO电解质与LCO正极、LTO负极的最佳合成温度为800℃。系统比较了纯相、复合后的电极、电解质的电导率等参数,证明了微孔道复合电极可以提高电极材料的锂离子电导率。（3）通过原位浸渍法和梯度浸渍-烧结法,在电解质三维微孔道内合成LCO正极和LTO负极材料,构筑全陶瓷锂离子全电池。相比于传统陶瓷电池,此三维竖排微通道结构缩短了锂离子在低电导率电极内的传输距离,增加了电解质/电极间的接触界面,降低了电池的界面阻抗（从1917Ω/cm~2降到445Ω/cm~2）。本工作构筑的三维竖排微通道三层全陶瓷锂离子电池表现出了优异的电化学性能,在0.5 C下可以达到130 m Ah/g的放电容量,并且可以稳定循环500圈。其倍率性能也非常优异,在2 C下的容量为63m Ah/g。
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