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二维层状纳米材料由于独特的物理特性已成为集成电子学、光子学和光电子学等领域的热门研究材料。鉴于传统非线性晶体已不能完全满足当前新型集成光电子器件的需求,因此发现具有较大非线性光学响应的纳米材料显得非常重要,这可以应对未来光电子学片上集成的挑战。近年来,越来越多非线性光学的研究工作已聚焦在二维层状纳米材料上,这不仅有利于基础科学的发展,而且对各种光电子学器件应用也极具吸引力。二次谐波产生作为基础的非线性光学效应,是研究非线性介质中光物理特性的光学分支,包括光谱、成像和偏振依赖模式的二次谐波产生信息可为表征材料的非线性响应能力、样品均匀性和晶体对称性提供技术平台。基于此,本文基于第一性原理研究了新型纳米材料及相关范德华异质结的二阶非线性光学特性,研究结果可以指导实验定量分析倍频强度和二次谐波模式,将促进二维层状纳米材料非线性光学的发展,为基于二维纳米半导体新型非线性光电子器件的研发提供理论依据。本论文的主要工作与创新点如下:（1）单轴应力诱导中心反演对称材料石墨烯的二次谐波响应。单轴应力不仅可以打开单层石墨烯的带隙,还可以有效地打破单层石墨烯的中心对称性。在-2%单轴应力下,单层石墨烯具有较大的二阶非线性系数元素d34,其值高达1 nm/V@1 e V。通过对应力石墨烯二次谐波响应的推导,发现在斜入射激发样品时,d34元素对二次谐波响应的贡献将进一步得到增强。该工作为其他中心对称纳米材料二次谐波产生的实现提供了参考。（2）单层过渡金属硫族化合物二次谐波响应的应力依赖特性。通过对单层WX2（X=S、Se和Te）材料二阶非线性系数色散关系的计算,发现色散关系中的特征峰源于高对称点或高对称线的双光子跃迁。通过对单层WS2施加单轴应力,实现了宽带的二阶非线性光学响应。同时,单轴应力可以高效地打破单层WS2的面内对称性,导致非线性系数之间关系的破坏和新二阶非线性系数的出现。随着单轴应力的存在,晶体方位角依赖的二次谐波模式将从经典的六重旋转对称性转变为扭曲的六重旋转对称性。由于晶格对称性的破坏和不均匀的电荷密度分布,二次谐波模式也取决于激发光子能量。这些结果可以为实验中二次谐波角依赖模式的分析提供指导,并揭示了应力工程可以作为二维纳米材料结构调控的高效技术手段,以实现偏振和柔性非线性光学器件各向异性光学响应的可调谐特性。该部分研究结果已发表在The Journal of Physical Chemistry Letters期刊上。（3）石墨烯/WX2（X=S、Se和Te）范德华异质结的二次谐波特性。相比于单层WS2,由于高效的界面载流子产生,石墨烯/WS2异质结二阶非线性光学响应在红外波段得到了增强。此外,石墨烯和WSe2形成异质结后,电荷可以共享,在单层WSe2的带隙能量处,石墨烯/WSe2异质结的二阶非线性系数大小是单层WSe2的1.5倍。该研究为获得二维范德瓦尔斯异质结材料的空间对称性与非线性光学特性提供了新思路,有助于促进异质结材料非线性光学的发展和非线性器件的设计。该部分研究结果已发表在The Journal of Physical Chemistry Letters期刊上。（4）I型和II型能带排列范德华异质结的二次谐波特性。通过对不同能带排列范德华异质结（I型Mo Te2/WSe2和II型Mo Se2/WSe2）的二阶非线性系数计算,发现两种异质结的d16元素色散关系中的特征峰是由带间双光子共振跃迁引起的,而其他非零二阶非线性系数元素是由高效电荷转移或超快电荷分离的带内跃迁过程所驱动。此外,当泵浦光以斜入射方式激发样品时,更多的非零二阶非线性系数可以参与到非线性响应过程中,这有利于材料二次谐波产生的调控。这些结果揭示了新颖的范德华异质结对非线性光电器件各向异性和色散关系的可调谐特性具有极大潜力。该部分研究结果已发表在ACS Applied Materials＆Interfaces期刊上。（5）堆叠次序驱动双层Mo S2同质结的二次谐波响应。基于第一性原理,计算了一系列具有精确控制堆叠次序双层Mo S2同质结的电子能带结构和二阶非线性系数。结果发现,不同堆叠次序双层Mo S2具有不同的层间距离,并且层间耦合强度随着层间距离的增大而减小,电子能带的带隙大小则随着层间距离的增大而增大。三种类2H型双层Mo S2的二阶非线性系数基本可以忽略,而两种类3R型双层Mo S2具有较大的二阶非线性系数。因此,二次谐波产生在所有类2H堆叠双层Mo S2中消失,在所有类3R堆叠双层Mo S2中具有较强的响应。此外,对于不同空间群的类3R型双层Mo S2,当泵浦光垂直激发样品时,二次谐波响应表现出相类似的结果（仅强度不同,角依赖特性完全相同）,而以斜入射激发样品时,可以区分两种类3R型双层Mo S2的二次谐波响应。这些结果将为利用二次谐波技术区分相似堆叠双层范德华材料提供理论基础。该部分研究结果已发表在The Journal of Physical Chemistry C期刊上。