【摘 要】
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社会的飞速发展以及人口的不断增长,引起了全球范围内环境的恶化和能源的匮乏。因此寻找更可持续和可再生的能源已成为当今最重要的挑战之一。目前,可持续发展链的一个重要部分是电化学储存和转换装置,如燃料电池、水以及二氧化碳和氮气的电化学还原。在这些电化学反应中电催化剂扮演着重要的角色。单原子催化剂作为其中的翘楚已经成为了当前的研究热点。然而,目前大部分催化剂仍旧使用较为稀缺的贵金属如Pt,Ru等,提高了制
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社会的飞速发展以及人口的不断增长,引起了全球范围内环境的恶化和能源的匮乏。因此寻找更可持续和可再生的能源已成为当今最重要的挑战之一。目前,可持续发展链的一个重要部分是电化学储存和转换装置,如燃料电池、水以及二氧化碳和氮气的电化学还原。在这些电化学反应中电催化剂扮演着重要的角色。单原子催化剂作为其中的翘楚已经成为了当前的研究热点。然而,目前大部分催化剂仍旧使用较为稀缺的贵金属如Pt,Ru等,提高了制造成本,阻碍了催化剂的大规模生产和商业应用。生物质作为一种新型、廉价且对环境无害的碳基材料在电催化领域得到了广泛关注。在本文中,为了进一步降低催化剂成本,实现催化剂的高效制备和保证其具有与商业Pt/C催化剂相当的催化性能,结合Fe元素与储量丰富的生物质碳材料合成了具有高活性和稳定性的电催化材料。研究证实,生物质碳基材料在不同温度处理后具有其各自独特的结构以及出色的电催化性能。当与Fe元素（尤其是Fe单原子）结合后,催化剂的活性获得进一步提升。主要研究工作如下:1.以孢子作为碳源通过一步热解法获得生物质衍生的碳基催化剂,并通过控制热解温度来调节催化剂中的N含量和缺陷大小。对催化剂的形貌、结构及氧还原反应（ORR）中的催化性能进行了研究。结果表明孢子-750（热解温度为750°C）的ORR活性与以往文献中的氮掺杂碳相似。而孢子-1150表现出更为优异的ORR活性和稳定性。2.在碳材料表面负载活性金属是提高催化活性的主要手段之一。以孢子衍生的生物质碳基材料（CS）作为载体负载Fe元素来实现更加优异的催化性能。首先,通过控制前驱体Fe源的量来制备出不同负载量的Fe@CS催化剂,由电化学测试结果得出最佳负载量为0.98 wt%。随后,调控孢子的碳化温度,结果表明最佳碳化温度为800°C。最后调控负载Fe原子时的热解温度,最佳负载热解温度为800°C。电催化ORR结果表明所获得的最优样品Fe@CS-800 800在0.1m KOH中表现出优于Pt/C的起始电位0.97 V（vs.RHE）,以及超出Pt/C 70 m V的半波电位,其Tafel斜率（50.8 m V/dec）也小于Pt/C（60.6 m V/dec）。此外,可喜的是在0.5m H2SO4中Fe@CS-800 800同样表现出比Pt/C更加出色的ORR性能,主要体现在更大的极限电流密度,以及超出Pt/C 10 m V的半波电位。3.将制备的单原子Fe@CS-800 800催化剂用于组装可充电锌-空气电池。组装完成的Fe@CS-800 800空气阴极液态锌-空气电池表现出接近优于大部分催化剂阴极的开路电位（1.516 V）,并且在120 m A/cm~2时功率密度为73.2 m W/cm~2。在2 m A/cm~2时,Fe@CS-800 800驱动的锌-空气电池的性能基本与Pt/C+Ru O2驱动的锌-空气电池相当。随后,还组装了柔性锌-空气电池,在不同弯曲条件下,Fe@CS-800 800空气阴极都表现出1.33 V的开路电位。在2 m A/cm~2的电流密度下,Fe@CS-800 800驱动的柔性锌-空气电池的稳定性比较差（仅循环了41次）。
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