钙钛矿是一类以共顶点连接的八面体为基元的晶体,其化学表达式一般为AMX3。钙钛矿材料种类繁多,其自身的八面体畸变扭曲带来的对称多样性,和大量的共生结构导致其拥有丰富的物理性质。如今,钙钛矿材料是研究材料科学必不可少的部分,包括铁电、压电、极化、超导、巨磁阻、催化、光伏等。钙钛矿材料被广泛地应用于社会的方方面面,比如,能源领域中被广泛研究的钙钛矿太阳能电池、信息储存领域中被广泛关注的锰酸盐等。钙钛矿材料按种类可以分为两类,一种是无机钙钛矿材料,另一种是有机-无机杂化钙钛矿材料。本文从第一性原理角度出发,对钙钛矿性铁电体异质结Bi Fe O3/SrTiO3的界面极化以及Ta掺杂的固体氧化物燃料电池阳极表面进行理论分析和模拟。首先,由于在极性和非极性钙钛矿组成的异质结构的界面（La O+/TiO2~0）上发现了二维电子气（2DEG）,使得钙钛矿异质结构受到人们广泛关注,例如La Al O3/SrTiO3。最近,还通过实验在La Al O3/SrTiO3（Al O2-/Sr O~0）界面上观察到了二维空穴气（2DHG）。Bi Fe O3/SrTiO3在化学上类似于La Al O3/SrTiO3,其极性/非极性Fe O2-/Sr O~0界面对应于La Al O3/SrTiO3。但是,与La Al O3不同,Bi Fe O3表现出自发的铁电极化。由于这一特性,我们在这项工作中研究了极性/非极性界面对Bi Fe O3中铁电极化的影响。计算了BFO/STO的几何结构与电子结构,从态密度上分析材料中形成2DEG和2DHG的位置。基于现代极化理论,深入研究了铁电和极性/非极性界面的组合可以产生新的物理现象,包括界面效应诱导的铁电畴壁,单向的铁电极化以及畴壁处2DEG和2DHG的形成。此外,发现铁电畴壁处的2DEG具有自旋极化特性。此外还模拟了结构应变在BFO/STO超晶格上的应用,证实了它对BFO块的面内极化分量具有显著影响,而对面外极化则具有较小的影响。这项研究表明界面化学与界面物理之间可能存在的关联:界面化学（例如化合价的变化）会诱导界面物理（例如界面处的静电相互作用）,从而影响超晶格整体性质。其次,实验上发现,钙钛矿La0.8Sr0.2Fe O3-δ（LSF）的B位上掺杂Ta,所合成的新型钙钛矿型La0.8Sr0.2Fe0.95Ta0.05O3-δ（LSFTa05）和La0.8Sr0.2Fe0.9Ta0.1O3-δ（LSFTa10）在引入O空位后,较先前LSF不仅稳定性提高了而且作为燃料电池电极时电化学性能也得到了很大的改善。但其中的原理尚未搞清。从态密度出发研究其反应机理,通过计算形成焓以及O空位的形成能去理解反应的难易程度。通过DFT计算来研究不同Ta含量的铁氧体的稳定性和电导率的机理。该项工作为实验上提供了理论上的支持,阐明了产生这一现象的原因。为开发用于SOFC的稳定钙钛矿阳极提供有益的启发。最后,由于最近有工作报道碱土金属（AEM）配合物具有与过渡金属配合物相似的电子特性,其d轨道参与键合过程。尽管这一令人惊讶的发现改变了人们对AEM性质的理解,但d轨道参与的机制仍不清楚。因此通过第一性原理计算,采取以VASP为主,Gaussian为辅的计算方法去研究计算。通过体系的态密度,分析不同轨道如何参与反应,计算了结合能,激发能以及杂化能,运用晶体场效应分析,提出了在AEM络合物中d轨道参与的机制,其中晶体场效应诱导了电子跃迁。解释了晶体场效应对形成机制的作用和电子回馈是如何影响其稳定性。此外,AEM配合物通常不稳定,的理论计算还预言了更稳定的具有d电子参与的AEM配合物。