【摘 要】
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当前能源危机问题日趋严重,推动了新能源领域的发展。作为最具有发展前景的储能体系之一,锂硫电池具有理论比容量高、原材料储量丰富、环境友好等一系列优点。然而,硫单质导电率低、循环过程体积膨胀率大、多硫化锂“穿梭效应”等问题制约了其商业化发展。为了解决锂硫电池的以上关键科学问题,本论文基于蜜胺基设计、合成了一种三维多孔有机骨架材料和一种具有两性离子结构的多孔有机骨架材料,并分别作为锂硫电池的正极主体材料
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当前能源危机问题日趋严重,推动了新能源领域的发展。作为最具有发展前景的储能体系之一,锂硫电池具有理论比容量高、原材料储量丰富、环境友好等一系列优点。然而,硫单质导电率低、循环过程体积膨胀率大、多硫化锂“穿梭效应”等问题制约了其商业化发展。为了解决锂硫电池的以上关键科学问题,本论文基于蜜胺基设计、合成了一种三维多孔有机骨架材料和一种具有两性离子结构的多孔有机骨架材料,并分别作为锂硫电池的正极主体材料;详细研究了两类材料的化学结构、微观形貌、比表面积、热稳定性、电化学性能等。主要研究内容如下:（1）合成了一种具有超高氮含量和可调节孔结构的蜜胺基席夫碱网络（Schiff-based networks,SNW）材料。这类具有高比表面积的多孔有机骨架材料对多硫化锂有物理吸附作用,同时,孔表面均匀且高密度分布的氮原子可以对多硫化物进行高效的化学吸附。通过物理与化学协同吸附作用,有效地抑制了循环过程中多硫化锂的“穿梭效应”。电极材料循环稳定性良好,在0.5 C高倍率下循环500圈后仍保留620 m Ah·g-1的比容量。（2）设计合成了一种以方酸结构为连接单元的新型多孔有机骨架材料,并引入过渡金属离子,制备得到一种理想的多功能锂硫电池正极材料。刚性骨架可以缓解循环过程中的体积膨胀问题,提高电池的使用安全性;其次,高的孔隙率可以对多硫化物产生物理限域作用;另外,由于过渡金属的引入使材料具备催化活性,可以加速催化多硫化物转换的反应动力学,其骨架的离子结构还有利于实现离子/电子的快速传输。研究结果表明:材料在1.0 C下循环500圈后仍保持了650 m Ah·g-1的比容量,其在高硫负载量(5.5 mg·cm-2)下,比容量可达740 m Ah·g-1。
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