分子筛是一种结晶性微孔硅铝酸盐,具有独特的孔道性质和高的热/水热稳定性,是工业上使用最广泛的催化材料、吸附材料和离子交换材料。分子筛科学和技术的不断进步,对于我国石化资源的高效利用和大气环境的保护具有重要的意义。Y分子筛（硅铝比（SiO2/Al2O3）大于3.0的FAU型分子筛）的合成对于石油化学工业具有重要意义。超稳Y（USY）分子筛作为流体催化裂化的核心催化剂,其稳定性决定于Y分子筛骨架的硅铝比。SiO2/Al2O3越高,Y分子筛的稳定性越好,同时分子筛的Br?nsted酸性越强,催化裂解活性越高。对Y分子筛进行水蒸气脱铝是目前制备超稳Y的主流技术,但是会显著降低超稳Y的结晶度,生成大量晶内介孔。因此直接合成高结晶度的高硅Y分子筛对于开发高性能催化剂具有重要的意义。目前直接合成的Y分子筛的最高SiO2/Al2O3为18.2,进一步提高硅铝比是一项具有挑战性的课题。纯硅分子筛疏水性好,在吸附挥发性有机化合物（VOCs）时受水蒸气的影响小,因此受到了广泛的关注。但是,纯硅分子筛的合成通常需要使用大量的有机结构导向剂（模板剂）和氟离子。有机结构导向剂能够导向合成特定结构的分子筛,但其大量使用会导致合成成本的增加和处理过程中污染物的增加。氟离子具有平衡有机结构导向剂的正电荷和导向组成构筑单元（双四元环）生成的作用,但质子化的氟离子（HF）具有强腐蚀性和毒性,由于污染和安全问题,限制了其大规模生产应用。而且人体吸食过量的氟离子,会影响牙齿和骨头的发育以及引起骨质疏松和多器官病变。近年来随着环保政策的日益严格和降低纯硅分子筛成本的需要,开发绿色、经济的纯硅分子筛合成方法具有十分重要的意义。此外,关于无氟体系合成具有双四元环结构的纯硅分子筛报道较少,开发该类分子筛的合成方法是一项亟待解决的课题。本论文以四丁基氢氧化铵（TBAOH）和四甲基氢氧化铵（TMAOH）作为结构导向剂,高硅Y分子筛作为晶种,一步合成了SiO2/Al2O3超过20的高结晶度Y分子筛,其在催化裂化反应中表现出优异的性能;通过加入晶种,向合成体系引入组成构筑单元,再结合低水硅比的初始凝胶,在无氟水热条件下合成了纯硅Beta、ITH和CHA分子筛。其中,纯硅ITH分子筛是在无氟条件下合成的具有双四元环的分子筛;在合成silicalite-1分子筛的体系中,通过加入10wt%的晶种,在比理论模硅比（0.042）低76%的模硅比（0.01）条件下,合成了高结晶度的silicalite-1分子筛。主要结果如下:1.基于双结构导向剂的合成策略,使用高硅Y分子筛作为晶种,合成了SiO2/Al2O3为21.28和23.56的Y分子筛,并完成了SiO2/Al2O3为21.28的Y分子筛的10 L反应釜的放大实验。通过对分子筛合成配比的探索,系统研究了各种因素对高硅Y分子筛合成的影响。研究结果表明:1)通过使用低电荷密度的有机结构导向剂（TBAOH+TMAOH）、减少无机阳离子（Na+）的使用、同时使用较高硅铝比的Y分子筛作为晶种可以合成高硅铝比的Y分子筛;2)通过核磁观察了晶化过程中铝物种与模板剂的相互作用,表明模板剂是被限制在分子筛孔道中发生分解;3)SiO2/Al2O3为21.28的Y分子筛在异丙基苯催化裂化反应中具有很好的稳定性,经过30次的脉冲进样,选择性仍然高达97.8%;在直馏柴油催化裂化反应中,目标产物液化石油气收率为36.45%,丙烯收率为10.32%,与商业化Y分子筛作催化剂的体系相比,目标产物收率增长了近两个百分点。2.通过晶种辅助,在无氟体系下水热合成三种纯硅分子筛,Beta、ITH和CHA分子筛。通过对分子筛合成配比的探索,系统研究了各种因素对纯硅分子筛合成的影响。研究结果表明:1)控制钠硅比为0.03～0.05和水硅比为3～7,可以合成纯硅Beta分子筛;该合成方法可将纯硅Beta分子筛的合成时间缩短至一天;相同条件下,本样品的吸附容量是使用氟离子合成样品的1.6倍;2)在无氟体系下合成了具有双四元环的纯硅ITH分子筛。加入晶种可以向合成体系引入ITH分子筛的组成构筑单元（双四元环,d4r）;3)控制钠硅比为0～0.10和水硅比为5,可以在无氟体系下合成纯硅CHA分子筛。3.基于经济、环保的合成理念,使用晶种辅助,在低结构导向剂用量的情况下,合成了具有高结晶度的silicalite-1分子筛。通过对分子筛的合成探索,研究表明:1)在不引入晶种的条件下,合成相对结晶度为100%（与自制标准样品相比）的silicalite-1分子筛,初始凝胶的模硅比需高于理论值（0.042）;2)在丙酮和甲苯的吸附实验中,模硅比为0.035,加入5 wt%的晶种合成的silicalite-1分子筛,具有较高的孔吸附率;3)在探究最低模硅比的实验中,目前在加入10 wt%晶种的条件下,初始凝胶的模硅比可降至0.01。