【摘 要】
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金属-有机框架（MOFs）作为近年来配位化学研究的热点,被应用于许多重要领域（吸附分离、磁性转换、荧光识别、药物缓释、后合成修饰）。但大多数MOFs却存在稳定性不够,许多框架结构孔道尺寸很大,很容易坍塌的缺陷,不利于后期应用性质的研究。因此寻找一种普适性的方法来合成同时具有稳定性和大孔结构的高维MOFs具有重要意义。本文通过以羧基,吡啶基为配位端基,与对二甲苯桥连合成的有机配体,研究了其与过渡金属
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金属-有机框架（MOFs）作为近年来配位化学研究的热点,被应用于许多重要领域（吸附分离、磁性转换、荧光识别、药物缓释、后合成修饰）。但大多数MOFs却存在稳定性不够,许多框架结构孔道尺寸很大,很容易坍塌的缺陷,不利于后期应用性质的研究。因此寻找一种普适性的方法来合成同时具有稳定性和大孔结构的高维MOFs具有重要意义。本文通过以羧基,吡啶基为配位端基,与对二甲苯桥连合成的有机配体,研究了其与过渡金属、稀土金属的配位化学反应,合成了15例新的配合物,成功建立起了高维稳定的金属有机框架。通过核磁、热重、红外、X-射线单晶衍射、荧光进行表征。并对Cd-MOF、Er-MOF的吸附分离性质做了研究。1.以2-吡啶甲酸为配位端基,以对二甲苯桥连的四齿有机配体为基础,研究了其与Cd I2、Pb Cl2、Cu Cl2、Zn Cl2、Mn Cl2的自组装化学,合成了六例金属有机框架,并对三维Cd-MOF、Pb-MOF的热稳定性,p H稳定性、溶剂稳定性进行了测试;同时用Cd-MOF对N2、CO2、CH4、C2H4/C2H2、C3H6/C3H4等气体进行了吸附与解吸附,并进一步研究了Cd-MOF对C3H8/C3H6/C3H4的竞争性吸附性质。2.上述合成的有机配体进一步与稀土金属离子Eu（III）、Tb（III）、Er（III）、Dy（III）、Yb（III）、Y（III）、Gd（III）的自组装,建立起高维稳定框架,得到了九例具有负电性框架的MOFs,由DMF分解得到的二甲胺阳离子处在框架的隧道中,对热稳定性,p H稳定性、溶剂稳定性、荧光性质进行了测试。同时,用Er-MOF对N2、CO2、CH4、C2H4/C2H2、C3H6/C3H4等气体进行了吸附研究。
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