随着近代工业化的发展,环境污染日益加剧,全球能源危机愈演愈烈,开发可再生清洁能源迫在眉睫。氢能源因其高能量密度、清洁无污染,成为了传统化石能源的理想替代品。在众多氢气制备技术中,电解水制氢具有能量转化率高、绿色环保、操作简单等优点,是目前获得氢能源并缓解能源危机的理想途径。然而,作为电解水半反应之一的阳极电氧化反应（如析氧反应（OER）、尿素氧化反应（UOR）等）由于过程缓慢、机理复杂,限制了析氢反应的整体效率,是目前制约电解水制氢发展的主要瓶颈。因此,开发高效、廉价且稳定的电氧化反应催化剂对提高能量转换效率、推进实现电解水制氢产业化具有重要意义。当前研究表明,催化剂的高价态离子是催化电氧化反应的主要活性位点,所以制备含高价离子的催化剂或利用预氧化过程来原位富集高价离子是提升催化活性的重要途径。高价态金属离子在热力学上不稳定,提升催化剂中的高价态离子含量较为困难。因此,利用预氧化过程使预催化剂在电化学过程中原位生成高价态金属离子将有效促进活性位点的富集,从而提升电氧化反应性能。在本论文中,作者以铜基催化剂为研究对象,利用构建多级纳米结构和独特的“坑-点”形貌促进了催化剂的预氧化过程,使得催化活性位点得以富集,实现了析氧反应和尿素电氧化反应性能的优化提升。本论文主要内容包括:1.作者通过构建多级结构、与导电基底复合的方法设计制备了负载在泡沫铜骨架上的铜铁普鲁士蓝类似物/氢氧化铜纳米阵列催化剂,该催化剂对析氧反应和尿素氧化反应均具有优异的电催化活性。研究表明,该催化剂的多级结构充分暴露了反应活性位点,有利于预氧化过程的进行,使高价态催化活性物质的快速富集;高导电性的泡沫铜骨架,促进了电荷传输,通过协同作用使该催化剂体现出超低的过电位、大电流密度和优异的本征活性,其应用于析氧反应和尿素氧化反应分别可以获得低至1.423 V vs.RHE和1.248 V vs.RHE的起始电位、300 h和150 h的高稳定性。而析氧反应和尿素氧化反应的催化后表征证明,由于UOR反应过程中存在还原性的尿素,所以预氧化过程仅发生在表面区域,为不完全的结构转化;而对于OER中的预氧化过程,则经历了彻底的晶体结构转化。该工作进一步证实了预氧化过程对于电氧化反应的重要意义。2.作者制备了负载在泡沫铜骨架上的“坑-点”结构的水合焦磷酸铜（Cu2P2O7·3H2O）纳米片预催化剂,利用其独特的“坑-点”形貌增大了纳米片阵列的比表面积,为预氧化过程提供了丰富的活性位点,使之更易生成并富集高价态活性物种,进而促进电氧化反应的进行;另一方面,高导电性的泡沫铜基底进一步提高了催化剂的电子传导能力,协同提升了析氧反应的活性。该预催化剂在长达30天的超长工作时间内能够稳定催化析氧反应的进行,且催化电流密度较之使用前提高了260%,表现出更低的起始电位、更大的电流密度、更高的法拉第效率和更小的电荷转移电阻。该工作对电氧化反应中预氧化过程的系统研究为电氧化催化剂的设计与优化提供了新思路。