过渡金属碳化物催化剂上葡萄糖一步转化制备低碳二元醇研究

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在日益严峻的环境保护的压力和实现化学工业可持续发展的要求下,利用可再生的生物质资源替代石油资源生产重要化工原料,正逐渐成为工业界和学术界的关注焦点。本文首先以纳米碳纤维(CNFs)为催化剂载体,考察了不同活性组分在水溶液中进行一步反应氢解葡萄糖制备低碳二元醇(乙二醇、1,2-丙二醇)的催化性能,结果表明碳化物催化剂具有优于铂等金属催化剂的性能,且碳化钨比碳化钼的催化氢解效果好。进一步比较了镍、钴促进的碳化钨、碳化钼催化剂在葡萄糖氢解过程的催化性能,发现Ni的存在较Co更有利于提高碳化物的氢解效果。同时系统地研究了助剂镍对碳化钨的形成过程及其催化活性的影响规律。优化工艺制备的镍-碳化钨催化剂上葡萄糖转化率达到93%,乙二醇收率38%,1,2-丙二醇收率15%。在此基础上考察了不同炭载体对催化剂结构及其催化性能的影响。结果表明载体孔结构对产物的分布有显著的作用:催化剂的孔径越大,产物中相对较大的分子如1,2-丙二醇、甘油、山梨醇等含量相对较高,反之则乙二醇相对选择性越高。对于纳米碳纤维/石墨毡复合材料作为载体的催化剂,可以通过调控CNFs生长量来调变葡萄糖氢解的产物分布。
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