MXene基吸附剂的制备及其性能研究

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吸附法因具有去除效率高、运行方便、操作费用低等优点已经在重金属和染料废水的处理中得到了广泛应用。开发高效、环保的吸附剂至关重要。新型二维MXene(Ti2CTx)材料具有良好的亲水性、高比表面积以及易表面功能化等独特物理化学性质,使其在废水处理的应用受到关注,成为当前的研究热点之一。本论文以Ti2CTx作为吸附剂,考察了其对重金属离子和染料废水的吸附性能和吸附就,并针对Ti2CTx易氧化的问题制备了改性吸附剂SC-Ti2CTx。以Ti2AlC为原料,以HCl与Li F的混合溶液为有效刻蚀剂,采用超声剥离技术成功地制备了单片层或少片层结构的Ti2CTx胶体溶液吸附剂。以模拟Pb(Ⅱ)离子废水作为吸附对象,考察了Ti2CTx吸附剂对重金属离子Pb(Ⅱ)的吸附性能、吸附机理以及动力学、等温模型和热力学行为。结果表明Ti2CTx胶体溶液吸附剂具有优异的重金属离子Pb(Ⅱ)去除能力,当Pb(Ⅱ)的起始浓度为70 mg L-1时,吸附量可达200.5 mg g-1。探讨了Ti2CTx胶体溶液吸附剂对重金属离子的吸附机理。Ti2CTx表面的负电荷产生静电引力与带正电的Pb(Ⅱ)进行结合,随后吸附剂表面羟基上的H+与Pb(Ⅱ)发生离子交换,形成金属络合物。Ti2CTx胶体溶液吸附剂对Pb(Ⅱ)的吸附满足准二级动力学和Langmuir等温模型,即整个过程主要发生的是化学和单层吸附,是一个吸热、受熵驱动且自发的过程。探究了Ti2CTx作为吸附剂对阳离子型染料-亚甲基蓝(MB)的吸附性能。考察了影响吸附性能因素、吸附动力学、等温线和热力学行为以及吸附机理。结果表明:当MB初始浓度为160 mg L-1时,吸附量为367.7 mg g-1,且0.5 min即可达到吸附平衡,表明Ti2CTx对MB也具备高效的吸附能力对含有阳离子的各类废水具有普适性。Ti2CTx的吸附机理包括离子交换、静电作用,以及Ti2CTx表面的羟基与MB上的N原子相互作用产生的氢键作用其吸附过程是一个自发且放热的过程。吸附过程符合准二级动力学和Freundlich等温模型,即Ti2CTx对MB吸附以化学吸附为主,但由于吸附过程中Ti2CTx会被氧化生成二氧化钛造成表面的不均一,MB会以多层吸附方式结合在Ti2CTx的非均相表面上,进而极易造成吸附剂脱附,吸附性能下降。针对Ti2CTx对MB的吸附过程中发生氧化导致吸附性能下降的问题,使用柠檬酸钠二水合物作为改性剂,通过与Ti2CTx胶体溶液进行充分搅拌制得SC-Ti2CTx吸附剂,其抗氧化机理主要为SC中的柠檬酸根离子通过静电吸引力对Ti2CTx带正电的边缘进行了封端,阻止了一些含氧基团进入Ti2CTx内部。吸附性能测试结果表明:改性后Ti2CTx表面的负电荷增多且稳定性增加,对MB的吸附性能有着明显提升,与Ti2CTx相比吸附量提高了39.3%。对于吸附初始浓度为200 mg L-1的MB溶液时,吸附量高达578.5 mg g-1。MB在SC-Ti2CTx上的吸附符合准二级动力学方程,表明发生的主要是化学吸附。采用Langmuir等温模型拟合,表明吸附形式是单层吸附,这是因为在吸附过程中,SC起到了一定的抗氧化效果,吸附剂表面均一性得到了提升。吸附热力学反映吸附是一个吸热且自发的过程。
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