强光场与物质的相互作用可能引起显著的非线性光学响应。具有大的二阶非线性极化率的非中心对称的材料在现代光学和光电设备,比如激光器,频率转换,电光调制器和开关等器件的发展中起到了关键的作用。二次谐波作为和频的一种特殊情况,是最著名的非线性光学响应之一。自20世纪60年代以来,人们对体相材料的二次谐波进行了广泛的研究。最近,人们开始重视对一维和二维体系的研究。此外,由于对局部结构对称性具有很高的敏感性,二次谐波已经成为探究表面和界面的一种强有力的工具。线性电光效应（LEO）可以实现在非线性材料中通过电信号控制一束光的振幅、相位和方向,进而广泛应用于高速光调制和传感设备。作为另外一种非线性光学响应,体光生伏打效应也成为近年来的研究热点。体光生伏打效应就是在不含对称中心的物质中产生光电流和光电压,最早见于铁电氧化物等体相体系,近年来也开始在理论上研究二维体系的体光生伏打效应,并且发现可以有大的位移电流产生。因此,本论文采用基于密度泛函理论的第一性原理方法对三维,二维和一维的Se和Te材料进行了系统的线性和非线性光学性质研究。主要研究内容包括:第一部分中,我们使用第一原理方法,并在广义梯度近似和剪刀修正之下,系统地对三角晶系的Se和Te材料的线性和非线性光学性质进行了研究。Se和Te原子以螺旋的链状结构形成晶体,因而具有有趣的性质,比如有非平凡能带拓扑,旋转回归效应和非线性光学响应。计算结果发现,这两种物质都展现了大的二次谐波和线性电光效应,尤其是Te的二次谐波系数达到了～3600pm/V,是目前广泛使用的非线性物质GaN的16倍。此外,Te具有巨大的静态二次谐波系数χxyz（2）（～1000 pm/V）,高达GaN的100倍。而三角晶系的Se展现了大的线性电光系数rxxx（0）（～3.6pm/V）,此系数超过GaN的6倍。因此,三维体相的Se和Te材料将会在非线性光学器件中具有应用价值,如用于频率转换、电光开关和光信号调制器。计算结果还表明,对于每一种体系的两种手性结构,非线性极化率元素χxxx（2）以及χxyz（2）的值分别相等,但是χxyz（2）的符号相反,这表明二次谐波光谱是一种有用的手性探针。值得注意的是,计算得到的CO2激光频率下的静态介电常数以及二次谐波系数与实验结果吻合较好。与具有相似带隙的半导体材料相比,三维的Se和Te具有更强的非线性光学响应,这归因于它们具有方向性的共价键和孤对电子,并且具有独特的准一维结构。这些理论结果将有助于帮助寻找具有大的非线性光学效应的新材料。第二部分中,我们对二维的具有原子厚度的Se和Te薄膜的电子结构,介电函数,二次谐波产生以及线性电光系数等非线性光学性质进行了第一性原理研究。计算中,对广义梯度近似下得到的带隙用基于相对论混合泛函得到的精准带隙进行剪刀修正。结果表明,二维层状的Se和Te具有大的二次谐波、线性电光效应和体光生伏打效应。尤其是三层Te具有大的二次谐波系数,其数值高达～15000 pm/V,超过GaN的65倍。而双层Te体系具有很大的静态二次谐波系数χxyy（2）（～1080 pm/V）,此系数超过GaN的100倍。单层Se具有大的二次谐波系数χxyy（2）（0）（～160 pm/V）,其值高达GaN的6倍。对于线性电光系数,单层Se和两层Te材料分别具有大的电光系数rxyy（2）（0）和ryzx（2）（0）。此外,三层Te体系具有强烈的体光生伏打效应,其位移电流甚至大于GeS。进一步的研究表明,二维体系的Se材料具有与三维体系大小相当的体光生伏打效应,而三层Te的体光生伏打效应是相应三维体系的5倍。最后,通过分析电子能带结构表明,二维Se和Te体系与三维系统相比具有更加强烈的非线性光学响应,主要是因为它们是具有高的各向异性、定向共价键、孤对电子以及相对小的带隙的低维结构。第三部分中,我们使用第一性原理方法研究了一维的Se和Te材料的线性和非线性光学性质。结果发现,两种一维体系都展现了显著的非线性光学响应,尤其是一维Se体系,具有大的二次谐波系数χxyz（2）,达到～1500 pm/V,是GaN的7倍,甚至比相应的三维体系的相应值大。另一方面,一维Te也具有显著的二阶极化率和线性电光系数。特别是Te链表现出较大的位移电流响应,其最大响应值比BaTiO3最大的体光伏响应值大2倍。因此,一维的Se和Te材料在太阳能转换、光电器件等方面具有潜在的应用价值。最后,通过分析材料的能带结构和差分电荷密度表明,因为具有高度的各向异性,强烈的共价键和孤对电子,而使得一维结构具有强烈的非线性光学效应。这些结果将有助于寻找具有强烈的非线性光学效应的优良材料,也给进一步的实验研究提供理论参考。