锂氧气电池凭借极高的理论能量密度(3500 W h kg^-1)和充足的正极活性物质来源（氧气）,从各种新型电池体系脱颖而出,成为未来储能器件的候选。然而,锂氧气电池的发展尚处起步阶段,有许多问题亟待解决:（1）氧气和离子传输效率低下;（2）副反应严重,循环稳定性差;（3）电解液挥发、泄露,存在安全隐患。针对这些问题,本文在正极材料结构设计和界面演化方面进行了一系列研究,成果如下:（1）通过对碳纳米管（CNT）薄膜和蓬松棉花层的层叠、卷绕、切片等操作,制备了一种新型的锂氧气电池正极结构,该正极具有垂直排布的氧气扩散和离子传输的双连续通道。在这种新型正极中,CNT薄膜被高度蓬松的棉花层包围,氧气通过纤维空隙扩散,锂离子经由棉花纤维传输,电化学反应效率和反应区域显著增加,产物的沉积和放电容量明显改善。此外,本文还使用了凝胶电解质,其高离子电导率和高电化学稳定性保证了高效的电荷传输和稳定的界面阻抗,其良好的机械性和柔性可以抑制电解液的挥发和锂枝晶的生长。在新型正极结构和凝胶电解质的协同下,锂氧气电池具有高达13564 mA h g^-1的放电容量,并且可以保持262圈的稳定循环(限容500 mA h g^-1),分别是传统平铺式正极的2.5和5.5倍。（2）通过液相混合、离心冻干和焙烧等过程合成了纳米花状Mo₂C,进一步将其与多孔碳材料复合,得到了兼具高电子电导率和高催化活性的正极材料,促进了电池反应的稳定进行。Mo₂C表面的稳定MoO₃非晶态膜,使该材料表现出优异的OER催化性能,有效降低了锂氧气电池的充电过电位,抑制了正极（碳材料）和电解液的分解,改善了电池的循环性能。与纯碳正极相比,使用Mo₂C正极的锂氧气电池的比容量和倍率性能明显提高,过电位显著降低,且始终保持高水平、高稳定的充放电。在Mo₂C及其表面MoO₃非晶态膜的作用下,锂氧气电池达到了7992 mA h g^-1的放电容量,循环寿命也从20圈增加到135圈(限容500mA hg^-1)。