碘掺杂与碘氮共掺杂TiO2的制备及其可见光催化活性研究

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可见光催化技术是综合利用太阳能的关键,因而引起了广泛的关注。TiO2具有稳定性好、光效率高、价格相对便宜和不产生二次污染等特点,被认为是最有应用前景的光催化剂,但是激发波长的限制是严重制约其应用的一个瓶颈,TiO2只在紫外光的激发下才能显示光催化活性,而紫外光仅占太阳能总量的4%,可见光约为45%。如何改性使其响应可见光,高效的利用太阳能,已经成为TiO2光催化技术在环境保护领域中的应用的热点问题。本文具体内容主要分为两部分,第一部分用溶胶凝胶法制备碘掺杂TiO2纳米粉体,利用XRD、UV-vis、Raman、BET、TG-DTA、XPS以及电化学等技术对材料进行了表征,并且在可见光下降解甲基橙检验其光催化活性。实验结果表明,溶胶凝胶法制备碘掺杂TiO2纳米粉体相对纯TiO2有可观的可见光催化活性,通过对此系列催化剂的晶相结构、光学特征、表面形貌以及光催化活性分析,我们认为在此反应体系中,表面氧空位是影响光催化活性的关键。在第二部分,以钛酸四正丁酯直接沉淀于碘酸溶液并与尿素煅烧制备得到一系列的碘氮共掺杂可见光化的TiO2光催化剂,利用XRD、Raman、IR、XPS、UV-vis以及电化学等技术对催化剂进行了表征。考察了碘掺杂量、反应光照时间对可见光化催化降解含阿奇霉素(一种大环内脂类抗生素)制药废水的影响。实验表明:碘氮共掺杂TiO2光催化剂的禁带宽度减少,对可见光的吸收增强,比在同样条件下制备的单独碘掺杂TiO2与氮掺杂TiO2表现出更好的可见光响应特征。此系列催化剂在可见光降解含阿奇霉素制药废水的实验中表现出了良好的可见光活性,其中INT350在可见光下降解12个小时,含阿奇霉素制药废水COD的移除率达到了57%。此系列的催化剂表现出很强的光催化活性可能归功于碘氮共掺杂引起的协同效应,共掺杂后氮元素掺杂入氧晶格,表面羟基、表面氧空位的增加,混晶效应的影响。
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