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近些年来,伴随电子器件朝着高性能化和微型化的方向发展,人们对高性能介电材料的需求变得更加迫切。传统陶瓷介电材料韧性较差且需要高温烧结,已经很难满足介电材料的性能要求。相比之下,聚合物基介电复合材料具有良好的机械性能、很高的击穿强度以及价格低廉等优势,在电子电器领域有着极高的研究价值和广阔的应用前景。将碳化硅(Silicon carbide,SiC)、钛酸钡(Barium titanate,BT)等陶瓷填料或石墨烯纳米片(Graphene nanoplatelets,GNPs)、碳纳米管(Carbon nanotubes,CNTs)等导电填料直接引入聚合物基体可以制备具有高介电常数的复合材料,但是往往需要引入大量的填料,这会损害复合材料的机械性能。目前,众多研究表明,通过控制微观结构、调控填料分散来改善复合材料的介电性能正成为研究热门。调控复合材料内部的微观结构,能优化复合材料中的填料分散,改善复合材料的加工性能及机械性能,从而得到性能优异的介电复合材料。本论文主要研究了隔离结构和填料分散对复合材料介电性能的影响机理。首先,研究了CNT隔离网络对聚酰胺11(Polyamide11,PA11)基复合材料介电性能的影响。之后引入聚丙烯(Polypropylene,PP)改善CNTs在隔离网络中的分散,构筑多重界面结构,探究隔离结构和填料分散提升复合材料介电性能的作用机理。然后,选用不同粒径的PA11粉末制备具有不同填料网络密度的隔离结构复合材料。通过调整PA11粉末的粒径,调控CNT网络密度及CNT分散状态,详细分析了CNT网络密度及CNT分散状况对复合材料介电性能的影响。最后将GNPs和氮化硼纳米片(Boron nitride nanoplates,BNNPs)引入聚合物中制备得到隔离结构复合材料,研究了杂化填料网络对复合材料介电性能和导热性能的影响机理。主要研究成果如下:(1)利用熔融共混、热压成型的加工方法制备具有隔离结构的PA11/CNT复合材料和PA11/PP/CNT复合材料。测试结果表明,隔离结构复合材料能在非常低的填料含量下实现高介电性能。经过分析发现隔离结构复合材料具有较低的逾渗阈值,所以能在低填料含量下提升介电性能。PP引入到隔离结构复合材料中能够改善CNTs在界面上的分散,使复合材料的逾渗阈值下降到0.05 wt%附近,从而复合材料可以在更低的填料含量下实现高介电性能。进一步研究发现,引入的PP能扩散到CNT团聚体中,成功阻隔CNTs之间的搭接,从而在隔离结构材料中构筑更致密的微电容网络,使PA11/PP/CNT复合材料在逾渗阈值附近实现更多的界面极化,减少电导极化,限制介电损耗增加。(2)通过溶液共混法将乙烯-醋酸乙烯共聚物(ethylene-vinyl acetate copolymer,EVA)与CNTs共混后包裹在不同粒径的PA11粉末表面,经过热压成型制备具有不同填料网络密度的隔离结构PA11/EVA/CNT复合材料。通过微观形貌观察可以发现,利用不同粒径的PA11粉末能够制备具有不同填料网络密度的复合材料。其中,PA11粉末粒径越小,CNT网络密度越大,CNTs的均匀分散程度也会越大。在研究过程中,对复合材料的填料网络密度进行了量化。使用软件对复合材料的微观形貌图像进行处理,获得表示复合材料填料网络密度的数值。随着PA11粉末粒径减小,填料网络密度是不断增加的。研究发现,复合材料的介电常数对填料网络密度数值有明显依赖性。当CNT含量在逾渗阈值附近时,CNT网络密度越小,CNTs分散越不均匀,就越容易形成致密的CNT微电容网络,从而能有效提升介电常数。复合材料的介电损耗对填料网络密度数值没有明显依赖性,只有在CNTs形成导电通路时,才会导致介电损耗明显增加。(3)利用溶液共混法将GNPs和BNNPs引入到EVA中,再将EVA/GNP/BNNP包裹到PA11颗粒表面,热压成型得到PA11/EVA/GNP/BNNP隔离结构复合材料。通过调控杂化填料网络,得到了介电性能优异的复合材料,同时提高了材料的导热性能。对复合材料的微观形貌进行观察可以发现,引入EVA相能改善填料分散,使复合材料在较低填料含量下实现介电性能提升,同时可以减少复合材料中的缺陷,使复合材料获得更稳定的机械性能。对复合材料的介电性能进行研究可以发现,当GNP含量在阈值附近时,引入BNNPs可以阻隔GNP网络,抑制复合材料的电导极化,降低复合材料的介电损耗,同时引入BNNPs能够构筑更多界面来产生界面极化,使复合材料保持相对较高的介电常数;当GNP含量远远大于阈值时,引入BNNPs会对GNPs产生体积排除作用,使GNP网络更加致密,让复合材料的电导率出现明显增加。随着GNP和BNNP含量的增加,复合材料的导热系数保持增长的趋势。当GNP含量为2 wt%,BNNP含量为1 wt%时,在复合材料内部会出现导热网络,使复合材料的导热系数出现明显提升。