调控溶质元素晶界偏析行为是改善镍基高温合金性能的重要途径,然而镍基高温合金溶质元素间复杂的相互作用对晶界偏析行为和性能的影响目前尚未得以澄清。本文采用第一性原理计算首先系统研究14种溶质元素 X（X=Re、Cr、Co、Fe、Cu、Zr、Hf、W、Ta、Mo、Ru、Ti、Al和Mn）在Ni∑5[001]（210）晶界中的单偏析行为及其对晶界性能的影响;在此基础上,进一步研究晶界中Zr与同类、异类代表性溶质元素Y（Y=Zr、Re、Ta和Cu）之间的相互作用对溶质元素Y偏析行为和晶界性能的影响规律和作用机制,以期为精准调控镍基高温合金中溶质元素的晶界偏析行为、改善晶界性能和优化合金成分提供理论参考和借鉴。主要结果如下:（1）Zr、Hf、W、Ta、Mo、Ru、Ti、Al和Mn元素偏析使晶界稳定性和断裂强度同时升高;其中Zr偏析使晶界能降低45%、降幅最大,W偏析使晶界断裂强度提升34%、增幅最大。当它们与Zr共偏析时,其在Ni晶界的最低偏析能分别降低至-2.212 eV、-2.053 eV、-1.265 eV、-1.591 eV、-1.335 eV、-2.326 eV、-1.415 eV、-1.261 eV和-1.332 eV。Re、Cr、Co和Fe元素偏析使晶界稳定性降低,但断裂强度升高;其中Cr偏析使晶界能升高2%、涨幅最大,Re偏析使断裂强度提升23%、增幅最大。这四种元素与Zr共偏析时,它们在晶界的最低偏析能分别降低至-0.760 eV、-1.116 eV、-1.001 eV 和-1.087 eV。Cu 偏析使晶界能和断裂强度分别降低1 0%和4%;当Zr与Cu共偏析时,Cu的最低偏析能降低至-1.305 eV。（2）Zr在晶界处的偏析既能提高后续溶质原子Zr、Ta和Cu的偏析能力,又可使原本无偏析倾向的Re原子发生晶界诱导偏析;Zr促进后续溶质原子偏析的原因不仅在于Zr-Y共偏析后Y原子与其最近的Ni原子之间具有最长的Y-Ni键长,也与Zr与Y原子之间存在吸引作用或最弱的排斥作用有关。（3）与单溶质元素Y偏析的晶界相比,Zr-Zr/Ta、Zr-Re和Zr-Cu共偏析在提高Ni晶界的热力学稳定性和断裂强度方面分别具有协同增强、拮抗和协同相加效应;Zr-Zr/Ta/Cu共偏析使晶界断裂强度分别提升9%、8%和5%,而Zr-Re共偏析断裂强度降低1 1%。Zr-Zr/Ta/Re共偏析导致的晶界稳定性升高可归因于费米能级以下反键态数量的减少和成键态数量的增加,而Zr-Re共偏析导致的反键态的增加和成键态的减少是Zr-Re共偏析晶界热力学稳定性降低的原因。共偏析对晶界断裂强度的强化或弱化归因于晶界处Y与其邻域Ni原子之间电荷密度的集聚或贫化。