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芳烃催化加氢是当今重质炭资源利用的重点课题,开发高活性的负载金属催化剂是芳烃加氢的关键技术,镍是芳烃加氢催化剂的主要组分;羰基镍在较低温度下可分解直接生成高分散的镍单质,但其挥发温度过低,故极难在载体上稳定分解。本课题利用羰基镍为镍的前驱体,以ZSM-5分子筛为载体,乙醚为溶剂,在高压釜中采取较低温度原位分解羰基镍的方法,简易有效地制备了ZSM-5负载的镍催化剂Ni/ZSM-5。此催化剂经一系列表征,即电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)、扫描电镜(SEM)配合电子能谱(EDS)、高分辨透射电镜(HREM)、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、光电子能谱(XPS)和比表面积孔径分析(BET),结果表明镍负载量较低,与贵金属催化剂的金属负载量相当;镍极好地分散在ZSM-5上,甚至以非晶态形式存在,极大地增加了镍的有效催化面积;镍与载体具有很强的相互作用,以致与载体表面酸性基团反应生成酸性更强的缺电子基团;负载镍以后ZSM-5的比表面积有所下降,介孔略有堵塞,说明羰基镍主要在ZSM-5表面分解,部分进入载体介孔。与传统的“浸渍-还原”法制备的ZSM-5负载镍催化剂相比,Ni/ZSM-5对芳烃加氢表现出远高于前者的催化活性,苯、甲苯、萘、四甲苯、蒽和菲在Ni/ZSM-5催化下得以完全加氢;Ni/ZSM-5可重复利用数次,其钝化原因主要是长时间高温催化引起负载镍团聚或积炭效应。由于金属催化剂表面的双原子氢转移,稠环芳烃加氢后顺式产物占主导,此理论通过9,10-二苯基蒽的催化加氢得到证明。以Ni/ZSM-5分别催化重苯(甲醇制汽油的副产物)、低温煤焦油和高温煤焦油的加氢,结果表明上述三类工业油品都得到了极好的加氢提质,重苯中全部的芳烃都转化为烷烃,低温煤焦油中绝大部分芳烃完全饱和,高温煤焦油中大部分芳烃彻底加氢。