【摘 要】
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氢能被认为是一种有望替代传统化石燃料的清洁能源。电解水制氢技术具有污染小、产氢纯度高等优点,同时可以与风、光等再生能源发电联用实现“绿氢”的制备,近年来备受关注。然而,在大规模商业化进程中,高耗能一直是电解水制氢技术亟待解决的问题。在电解水的两个半反应中,OER（析氧反应）由于涉及四电子转移过程,具有更高的反应能垒,是主要耗能反应。设计具有较低的OER反应过电位的催化剂,对于降低电解水制氢成本具有
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氢能被认为是一种有望替代传统化石燃料的清洁能源。电解水制氢技术具有污染小、产氢纯度高等优点,同时可以与风、光等再生能源发电联用实现“绿氢”的制备,近年来备受关注。然而,在大规模商业化进程中,高耗能一直是电解水制氢技术亟待解决的问题。在电解水的两个半反应中,OER（析氧反应）由于涉及四电子转移过程,具有更高的反应能垒,是主要耗能反应。设计具有较低的OER反应过电位的催化剂,对于降低电解水制氢成本具有重要意义。利用载体对催化剂的结构进行调控可以改善形貌、导电性等物理性质,另一方面促进活性材料与载体间的相互作用,可以实现对催化剂的电子结构的调节,进而提高催化剂的活性以及稳定性。MXene是一种具有良好的导电性的二维材料,同时表面具有丰富的官能团以及缺陷,往往可以促进催化材料的分散,以及对活性位点的锚定。本文以Ti3AlC2-MAX为原料,通过刻蚀获得二维材料Ti3C2Tx-MXene,进一步与CTAB修饰后的rGO自组装,形成复合载体Ti3C2Tx-rGO,随后负载催化活性材料Ni Fe LDH,最后成功制备出Ni Fe LDH/Ti3C2Tx-rGO催化剂。在OER测试中,该材料表现出235 m V的过电位(电密为10 m A cm-2),塔菲尔斜率仅为40 m V dec-1,其性能优于单纯的Ni Fe LDH,并且在10 m A cm-2恒流条件下的稳定性测试中,经过12 h后电压仅上升6 m V,展现出优于Ni Fe LDH/rGO的稳定性。这些优异的电催化性能得益于MXene,其不仅抑制了Ni Fe LDH的团聚,同时促进了反应的电荷传输。本文以Ti3C2Tx-MXene为载体,采用改进的Adams烧结法负载RuO2,成功制备出OER催化剂RuO2@Ti3C2Tx。在OER测试中,RuO2@Ti3C2Tx的过电位仅为259 m V,塔菲尔斜率为109 m V dec-1,比商业化的Ir O2及RuO2等具有更高的活性;经1000圈CV稳定性测试后,RuO2@Ti3C2Tx的过电位仅提高5 m V（约1.9%）;2000圈CV后过电位仅提高18 m V（约6.9%）,该催化剂具有良好的稳定性。本文将RuO2@Ti3C2Tx催化剂进一步同商业Pt/C掺杂,制备出HOR/OER双功能复合催化剂Pt/C+RuO2@Ti3C2Tx,并用于燃料电池抗反极测试。该催化剂加入电池阳极后,氢氧条件下性能从2.13 W cm-2提高至2.54 W cm-2。电池性能的提高一方面是由于RuO2@Ti3C2Tx具有一定的HOR催化性能,另一方面是由于具有二维结构的RuO2@Ti3C2Tx加入提高了阳极Pt颗粒的电化学活性面积。在抗反极测试中,RuO2@Ti3C2Tx的加入使得抗反极时间从单纯Pt/C的5 min提高至210 min,说明该OER催化剂的加入提高了电池的抗反极性能。
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