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随着全球人口增长和经济社会快速发展,产生越来越多的工业、农业和生活废水,威胁水体质量,甚至危害人体健康。人工湿地作为一种绿色的污水处理技术,由于其污染物去除性能优异、运行成本低、运行效果稳定、生态友好以及具有美学价值等优点,被广泛用于各种废水(如生活污水、工业污水、农业废水和渗滤液等)的处理。在人工湿地处理的各类污水中,有机污染物和氮、磷营养盐分布最为广泛。然而,在人工湿地去除污染物的过程中,产生的负面环境影响,特别是温室气体的排放,可能会抵消人工湿地的环境和生态效益。虽然全球人工湿地的温室气体排放总量低于天然湿地等其他排放源,但由于全球人工湿地的使用数量和覆盖范围均持续增加,因此有必要识别影响人工湿地温室气体排放的因素并提出适当有效的减排措施。本文以基于污水处理厂一级出水标准配置的人工合成废水为研究对象,开展人工湿地对典型污染物(有机物和氮、磷营养盐)的去除效果和温室气体排放的模拟实验。筛选出了适宜的人工湿地植物,确定了最优的人工湿地构型,得到了最佳的进水化学需氧量(chemical oxygen demand,(COD))/氮(nitrogen,(N)),探究并验证了生物炭添加协同实现水质净化与温室气体减排的可能性。本研究主要得到以下结论:(1)供试的三种常见湿地植物(美人蕉、风车草和芦苇)表现出不同的水质净化、污染物吸收、总的和单位干物质量的温室气体排放性能。相对于未种植植物的人工湿地,种植植物的人工湿地提高了对氮、磷营养盐和有机物的去除效果;其中,种植美人蕉的人工湿地对污染物的去除效果明显优于其余两种植物。在种植美人蕉、芦苇和风车草的人工湿地中分别检测出了最大的二氧化碳(carbon dioxide,CO2)(582.01 mg/m2/h)、甲烷(methane,CH4)(21.88 ug/m2/h)和氧化亚氮(nitrous oxide,N2O)(37.27 ug/m2/h)排放通量。最低的全球增温潜势(Global warming potential,GWP)在种植美人蕉的人工湿地中检测出。基于q-PCR分析,N2O排放通量受到nir K和nir S基因丰度的调控。综上,美人蕉被选做后续构建人工湿地的适宜植物,以同时获得较高的污染物去除效率与较低的温室气体排放。(2)潜流人工湿地具有较为优异的运行性能,具有最高的COD(85.56%)、硝态氮(nitrate,NO3--N)(85.06%)、总氮(total nitrogen,TN)(90.14%)和总磷(total phosphorus,TP)(99.72%)去除率。潜流和表流人工湿地的CO2排放通量无显著差异;但潜流人工湿地的CH4排放通量(0.003 mg/m2/h)显著(p<0.05)高于表流人工湿地(-0.029 mg/m2/h)、N2O排放通量(0.041 mg/m2/h)和GWP(12.30 mg/m2/h)均显著低于表流人工湿地(分别为0.090和26.01 mg/m2/h)。q-PCR分析结果显示,CH4排放通量与pmo A基因丰度呈显著(p<0.05)的负相关关系;同时,N2O排放通量受到nir K、nir S基因丰度和nos Z/(nir S+nir K)的调控,潜流人工湿地显著(p<0.05)低的N2O排放通量与其显著高的nos Z/(nir S+nir K)比值保持一致。因此,潜流人工湿地的综合环境效益优于表流人工湿地,可作为后续人工湿地构建时的首选构型。(3)进水COD/N在人工湿地碳、氮元素的生物地球化学循环过程中起着至关重要的作用。进水COD/N显著影响人工湿地对污染物的去除和温室气体排放量。随着进水COD/N的增加,出水NO3--N浓度不断降低,而出水COD浓度随之增加。进水COD/N为10时,其对COD、NH4+-N、NO3--N、TN和TP的去除率分别为89.79%、96.58%、93.08%、93.49%和75.84%,优于其余四个处理组(即进水COD/N为0、5、15和20时)。对于温室气体排放,CO2排放通量随进水COD/N的增加而增加。此外,最低的CH4(-42.49μg/m2/h)、N2O(31.77μg/m2/h)排放通量和GWP(52.89 mg/m2/h)均在进水COD/N为10的处理组中检测到。当进水COD/N为10时,也观测到了最高的nos Z/(nir S+nir K),表明了nos Z基因编码的反硝化菌在反硝化菌群落中优势地位的提升。总的来说,本研究确定潜流人工湿地的进水COD/N为10时,可同步获得较高的污染物去除效率和较低的温室气体排放量。(4)人工湿地中添加生物炭不仅提升了污染物去除效果,也减少了温室气体的排放。在添加生物炭的潜流人工湿地中,检测到最高的COD(89.6%)、NO3--N(89.2%)和TN(92.5%)去除率。生物炭的添加对温室气体排放的影响具有异质性:生物炭对CO2排放没有显著影响,但显著(p<0.05)减少了N2O排放通量,同时显著(p<0.05)促进了CH4的排放。定量PCR结果表明,添加生物炭的人工湿地中nos Z基因转录和nos Z/(nir S+nir K)比值均有所增加,进而驱动了N2O排放通量的降低;而生物炭对CH4排放的影响则受到pmo A基因丰度和生物炭自身理化特性(如高的O/C比值)的双向调节。最低的GWP(5.25 mg/m2/h)也在添加生物炭的潜流人工湿地中检测到,且在潜流和表流人工湿地中添加生物炭分别降低了57.3和3.0%的GWP。综上所述,人工湿地中添加生物炭能同步实现水质净化与温室气体减排。