随着化石资源的逐渐减少和环境污染的日益加剧，开发生物质资源转化为高附加值化学品的绿色可持续化学过程受到了研究者们的广泛关注。尤其是通过生物质甘油氢解生产1，2-丙二醇的路径，不仅解决了生物柴油副产物过剩的问题，更为食品药物、聚酯树脂、防冻剂等精细化学品的生产提供了重要化工原料。而且，在甘油氢解合成1，2-丙二醇的过程，同时包含了C-O键和C-C键的选择性断裂，是生物质多元醇氢解的重要基础反应。在众多的甘油氢解催化剂中，Pt对氢气和C-O键的吸附活化能力强，成为甘油氢解反应中最有效的活性组分之一。然而，Pt纳米颗粒同时具备断裂C-C键的能力，容易造成了产物1，2-丙二醇的选择性降低，制约了甘油氢解性能的进一步提升。同时，对Pt基催化剂微观结构调控、构效关系研究及其催化甘油氢解反应机理等方面缺乏深入研究和认识，从而限制了新型催化剂结构设计和发展。
　　本论文基于负载型Pt基催化剂，以甘油氢解制1，2-丙二醇反应性能强化为导向，设计和制备了两种具有可调电子和几何结构的Pt基双金属催化剂;采用原位表征手段及理论计算相结合的多尺度研究方法，确定了反应物甘油分子吸附构型、重要中间物种和反应路径;研究了金属Pt微观结构与催化性能的内在关系，在原子水平上量化描述Pt位点电子状态对催化性能影响，揭示了双金属界面位作为本征活性位对甘油氢解反应的协同催化作用机制。本论文为新型铂基双金属催化剂结构设计与甘油氢解反应机理研究提供了有效的研究思路和一定的理论依据。本文的主要研究内容如下:
　　1.PtIn合金催化剂对甘油氢解制1，2-丙二醇的催化性能研究
　　通过镁铝水滑石(MgAl-LDH)构筑了MgO-Al2O3金属复合氧化物(MgAl-MMO)载体，采用外源法引入主族金属In和贵金属Pt物种，经共还原过程制得系列PtIn双金属合金催化剂。高倍透射电子显微镜(HRTEM)、原位X射线吸收精细结构谱（in situ XAFS）及X射线光电子能谱分析(XPS)等表征证实了电子从In转移到Pt物种（Ptδ-），从而获得了表面Ptδ-/（Ptδ-+Pt0）比例可调的PtIn双金属合金催化剂。最佳催化剂表现出了优异的甘油氢解催化性能(转化率:99.8％;1，2-丙二醇选择性:91.1％;TOF值:222h-1)，在Pt基催化剂中处于较高水平序列。结合催化评价结果、原位CO原位红外光谱（in situ CO-DRIFTS）和CO化学吸附表征表明:In的加入有效分割了表面连续Pt位点，抑制了甘油C-C键断裂和过度氢解的发生，提升了对1，2-丙二醇的选择性;原位甘油的X射线吸收精细结构谱（in situ glycerol-XANES）和原位甘油的红外光谱（in situ glycerol-DRIFT）表征表明:Ptδ-为催化甘油氢解的反应活性中心，有效促进α-C-H和相邻O-H键的解离，从而显著地提升了甘油氢解反应性能。
　　2.PtCu-SAA催化剂对甘油氢解制1，2-丙二醇的催化性能研究
　　基于CuMgAl-LDH前体，采用“结构拓扑转变-置换还原”两步法设计制备了PtCu单原子合金催化剂(PtCu-SAA)。通过球差校正高角环形暗场透射电子显微镜(AC-HAADF-STEM)、CO-DRIFTS及in situ XAFS证明了Pt以单原子状态分布于Cu纳米颗粒表面，实现了贵金属Pt的最高利用率及构筑Pt-Cu界面位点的最大化，显著提升了甘油氢解制备1，2-丙二醇的催化性能(转化率:99.6％;1，2-丙二醇选择性:99.2％;TOF值:2.6×103h-1)。采用in situ glycerol-XAFS、in situ glycerol-DRIFT表征手段，并结合DFT理论计算，揭示了PtCu-SAA催化剂中Pt-Cu界面位点是甘油氢解反应的本征活性位点:Cu吸附甘油分子的端位O原子，Pt吸附中间C-H中的H原子;甘油分子的端位C-O和中间C-H键发生断裂脱水、异构生成羟基丙酮，进一步加氢生成1，2-丙二醇。因此，单原子合金催化剂Pt-Cu界面位点协同催化改变了甘油氢解反应路径、降低了反应能垒，有效提升了甘油氢解反应性能。