【摘 要】
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电解水制氢作为一种高效的制氢方式得到了世界各国科学家的高度认可,其关键反应包含析氧反应(oxygen evolution reaction,OER)和析氢反应(hydrogen evolution reaction,HER)。目前,商用的OER催化剂是Ru O2和Ir O2,HER催化剂是Pt/C,然而由于现有贵金属催化剂价格高昂及储量稀少,限制了其在大规模电催化产氢中的实际应用。因此,设计和开发
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电解水制氢作为一种高效的制氢方式得到了世界各国科学家的高度认可,其关键反应包含析氧反应(oxygen evolution reaction,OER)和析氢反应(hydrogen evolution reaction,HER)。目前,商用的OER催化剂是Ru O2和Ir O2,HER催化剂是Pt/C,然而由于现有贵金属催化剂价格高昂及储量稀少,限制了其在大规模电催化产氢中的实际应用。因此,设计和开发具有与贵金属催化剂相媲美的催化活性的非贵金属催化剂来替代贵金属催化剂,具有重要意义。二维材料由于具有大的比表面积、丰富的边缘态和可调谐的电子特性,在电解水制氢中具有巨大的应用潜力。近些年来,科学工作者们已经开发出了许多二维材料用于电催化裂解水,包括石墨烯、过渡金属硫化物、黑磷等。尽管这些二维材料在电催化析氢和析氧方面均表现出一定的催化性能,但其弱的催化活性及稳定性,极大地限制了进一步应用。理论研究表明与黑磷同主族的半金属锑烯纳米片具有高载流子迁移率、优异的导电性、优异的环境稳定性以及良好的自旋电子学行为,有望用于制备高活性的电催化剂。然而其作为实用性催化剂仍有一定的不足:(1)活性位点暴露较少;(2)本征催化活性较低;(3)导电性较差,进而限制其在电催化中的应用。针对以上存在的问题,本论文通过调控锑烯尺寸以及与导电材料进行复合,实现对二维锑烯材料的催化活性位点及电子结构进行调控,从而提升催化剂的催化活性。本论文的研究内容如下:(1)与有机导电小分子复合。制备超小尺寸的锑烯纳米点(粒径3.2 nm)(AMNDs),从而暴露丰富的催化活性边缘位点。同时,采用离子液体作为导电小分子,修饰在AMNDs表面(IL-AMNDs)调节其电子传输以及传质。从而实现了良好的HER性能(116m V@10 m A cm-2,Tafel斜率为104 m V dec-1)。(2)与无机材料NiFe-LDH形成二维异质结。通过在泡沫镍(NF)上原位制备NiFe-LDH/AMNSs二维复合催化剂。二维锑烯纳米片的加入可以调节NiFe-LDH的电子结构,同时可以增强其活性表面积和电导率。该复合催化剂在1 M KOH溶液中表现出优异的OER、HER和Overall Water Splitting(OWS)催化活性和良好的稳定性。
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