纳米纤维素基发光薄膜的构筑及复合机理研究

来源 :中国林业科学研究院 | 被引量 : 1次 | 上传用户:simsuns
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木质纳米纤维素(Nanofibrillated cellulose,NFC)主要来源于天然木质材料,相比于合成高分子及塑料体系,NFC具有高长径比、高比表面积、可生物降解、力学强度高、易于改性等优点。经羧基化改性的纳米纤维素(ONFC)拥有较好的水悬浮液稳定性、易于成膜以及水性体系的溶液自组装特性,是一种重要的功能型能源化工原料。随着NFC的兴起及其功能材料的飞速发展,NFC在保温气凝胶、超疏水、水凝胶等领域显示出了巨大的潜在应用价值。其中,NFC基光电器件是利用纳米纤维素三维网络结构、结合荧光功能体而开发的一类新型功能材料。然而,NFC在长余辉发光、荧光、温度传感、多功能一体化等高值化材料领域的研究仍处于起步阶段。因此,本研究以木质ONFC为骨架基体,长余辉发光粒子及荧光碳点为功能体,通过表面改性、组装复合,构筑性质稳定、结构均质的发光功能薄膜及涂层材料。主要研究内容和结论如下:(1)ONFC基长余辉发光体系构筑及复合薄膜制备。利用ONFC水悬浮液优异的分散性、较好的成膜性以及干燥时形成交互的三维网络骨架增强效应,将改性发光粒子(Sr Al2O4:Eu2+,Dy3+,缩写为SAOED)与纳米纤维素自组装,制备长余辉发光的柔性发光薄膜材料。通过引入二氧化硅/氨基硅烷(APTMS)二元改性体系对SAOED进行核-壳包覆,有效避免SAOED在ONFC水性体系时晶体结构的水解破坏,同时发光颗粒表面氨基基团与ONFC形成一定的静电吸附与氢键结合,确保两相体系高度相容性和薄膜良好的机械强度。经改性后,SAOED表面形成纳米级Si O2(约20 nm)和APTMS氨基化包覆层,荧光光谱最大发射强度分别降低3.46%和9.71%,但发射峰保持不变(512 nm)。与二氧化硅改性SAOED相比,氨基化二元改性SAOED与ONFC形成的复合薄膜具有更致密的两相界面结构,更优异的力学拉伸强度。ONFC/SAOED掺杂比例为1/1时,ONFC基发光复合薄膜的拉伸应力为64.2 MPa,杨氏模量2920 MPa。ONFC基长余辉发光薄膜的制备为ONFC在柔性发光设备、荧光功能指示等应用领域提供一种高值化利用思路。(2)ONFC基发光/超疏水双功能薄膜涂层构筑。利用ONFC为三维网络增强骨架、前期开发的改性SAOED发光粒子为功能体,结合悬浮液喷涂和化学气相沉积,通过简单有效的两步法,可在聚乙烯醇预处理的木材表面构筑长余辉发光-超疏水双功能复合涂层。网络交联型ONFC发光涂层经过气相沉积超疏水处理后,木质功能材料兼具长余辉发光及超疏水特性,2分钟后余辉亮度315.8 mcd/m2。相比于发光粒子,ONFC/发光粒子掺杂比例1/1时,复合涂层发射光谱峰值在512 nm附近显示出轻微的蓝移(2.8 nm)。同时ONFC基发光功能涂层兼具一定的自清洁及耐磨特性。经过5次砂纸磨损循环测试后,ONFC基薄膜涂层超疏水特性仍未丧失,静态水接触角为151.0°,滚动角低于8.5°。同时网络交联型ONFC双功能涂层具有良好的半透明性,涂覆后对木质基材本身颜色影响较小,同时通过发光粒子在涂层中不同的掺杂比例可以实现表观色差小幅度(4.8~9.6)调节。总体而言,利用ONFC与发光粒子开发的兼具长余辉发光和超疏水的双功能涂层,拓宽木质材料种类和使用范围,有望应用于室内装饰、智能标志标识、夜间指示等领域。(3)ONFC基SAOED/碳点(Carbon dots,CDs)双荧光释放体系构筑。采用简单有效的核-壳包覆策略,以二氧化硅溶胶为包覆剂,纤维素纳米晶体(Cellulose nanocrystals,CNCs)预分散CDs为发光功能体对SAOED进行包覆处理,可有效地抑制CDs的聚集并增强SAOED的光捕获能力,改善SAOED粒子的耐水性,成功制备双荧光释放的改性复合粒子。功能粒子的光学信号可以通过调节CDs在SAOED体系中的相对掺杂量,调控双荧光释放光谱信号强度。此外,APTMS表面氨基接枝改性进一步增强了发光粒子表面活性,通过与ONFC进行自组装获得的复合薄膜具有良好的两相界面结合。经组装而成的双荧光释放薄膜的荧光光谱具有强烈的温度响应(243-383K),荧光信号强度比率与温度之间呈现良好的线性关系。该研究开发的纳米纤维素基双荧光释放传感薄膜具有强烈的温度响应、光散射和良好的柔韧性,有望作为柔性传感材料应用于荧光温度传感器。(4)生物质荧光CDs开发及ONFC基荧光体系构筑。基于生物质精炼理念,首次采用柳枝稷(SG)生物质的热水抽提液(120-180℃)为前驱体,在不碳化破坏原有木质纤维素生物质前提下,水热合成具有可调量子产率(11.75%~6.20%)的新型荧光CDs,为生物质水热预抽提废液高值化利用提供平台。并以ONFC为三维网络增强骨架及分散剂,制备了ONFC/CDs柔性发光薄膜,分析了其在变温条件下的荧光响应关系。结果表明,该荧光薄膜的荧光比率强度在243-343 K温度范围具有良好线性关系,同时传感膜具有良好的荧光-变温循环行为,可应用于荧光温度监测、荧光标记及防伪识别等领域。
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