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热电材料是一种能够实现热能和电能相互转换的功能材料,在制冷和发电领域具有广泛的应用前景。碲化铋及其合金是目前在低温区最好的热电材料。
本文以提高碲化铋热电材料的热电性能为研究目标,发现通过掺杂和球磨这两种方法均可以实现提高碲化铋热电性能,达到实验预期目的。同时,研究退火时间对N型碲化铋块体的热电性能的影响和退火对不同制备工艺的N型碲化铋块体的影响,发现适当的退火可以提高热电性能,整个退火过程不会使N型碲化铋块体的热电性能下降,热稳定性较好。全文主要包括以下内容:
介绍碲化铋的制备方法,根据实验需要和现有设备条件,探索到最佳的制备工艺。根据结果分析需要,介绍相关的材料测试分析原理。
通过改变Se的掺杂百分比制备了一系列不同掺杂比例的Bi2Te3块体。对块体进行XRD分析发现,热压后获得的样品没有杂质相,只出现峰位的轻微移动。对掺Se的Bi2Te3块体的热电性能研究得:Se的掺入量对Bi2Te3的热导率和电导率的影响尤为明显,主要是晶体缺陷散射和载流子散射增大。因此适当的Se掺杂可以使样品的热电优值最佳。制备的Bi2Te2.22Se0.78在200℃附近达到最大的ZT值(0.90),比相同条件下Bi2Te3纯样品的ZT值(0.65)和Bi2Se3纯样品的ZT值(0.25)有近一倍的提高。
对不同的烧结温度的Bi2Te2.22Se0.78热电性能研究得:随着烧结温度的上升,样品致密度逐渐增加,载流子迁移率逐渐增大,电导率逐渐增加,热导率逐渐赠加,但是因为电导率变大较为显著,热电优值逐渐增大。当烧结温度过高,样品的致密度反而降低,热电优值降低,所以可以通过调节烧结温度提高B(i2T)e2.22Se0.78的热电性能。
通过改变球磨时间制备了一系列的Bi2Te2.25Se0.75块体的热屯性能研究得:适当的球磨时间可以使晶粒细化,得到较好的电导率,同时,适当的球磨细化晶粒,晶界散射增强,晶格热导率下降,虽然,Seebeck系数增大,但是总的热电优值ZT增大。实验证明,球磨时间可以直接影响材料的热电优值。
我们也研究了对不同制备工艺的Bi2Te2.22Se0.78进行退火工艺处理的效果。适当的退火时间使晶体晶格更完整,电导率和Seebeck系数增大,同时样品表面出现氧化,晶格热导率下降,Bi2Te2.22Se0.78块体热电性能增加,且在退火时间为50个小时,取得在200℃附近达到最大的ZT值(1.01)。在退火过程,Bi2Te2.22Se0.78块体热电性能无明显下降,其热稳定比较好。退火处理工艺对Bi2Te2.22Se0.78块体不同的烧结温度和球磨时间的影响程度相似,其热电优值变化不大。