【摘 要】
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20世纪以来,煤炭,石油,天然气等化石燃料的大量燃烧引发了全球性的环境问题和能源危机。开发可持续性发展新能源已成为国际社会的普遍共识。氢能作为一种清洁,能量密度高的能源载体而备受人们的关注。电解水制氢产物纯度高,绿色无污染,是未来制氢的主流技术。电解水制氢可分解为阳极的析氧反应（OER）和阴极的析氢反应（HER）两个半反应,其中阳极的析氧反应是涉及四电子转移的反应过程,限制了整体水分解的产氢效率。
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20世纪以来,煤炭,石油,天然气等化石燃料的大量燃烧引发了全球性的环境问题和能源危机。开发可持续性发展新能源已成为国际社会的普遍共识。氢能作为一种清洁,能量密度高的能源载体而备受人们的关注。电解水制氢产物纯度高,绿色无污染,是未来制氢的主流技术。电解水制氢可分解为阳极的析氧反应（OER）和阴极的析氢反应（HER）两个半反应,其中阳极的析氧反应是涉及四电子转移的反应过程,限制了整体水分解的产氢效率。同时,为了满足工业上的需求,析氧催化剂应能够在大电流密度下稳定运行。因此,开发兼具高效和稳定的大电流析氧催化剂是目前电解水制氢技术工业化的关键所在。以镍,钴,铁为代表的过渡金属基催化剂是近年来研究的重点,并且通过表面修饰和改性等手段能够使其催化能力有进一步的提升,因此有望成为贵金属催化剂的替代品。基于此,本文采用多种手段对过渡金属催化剂材料改性,使其能够以较低的电位驱动大电流密度析氧反应的同时也能够长时间的稳定运行。具体研究内容如下:（1）通过水热和常温电沉积相结合的方法制备了Fe-Co S@Ni3S2/NF的异质结构催化剂。经过一系列的电化学性能测试,我们发现其在大电流密度下具有优异的OER性能。具体表现为:在1 M KOH溶液中,500 m A/cm~2和1000 m A/cm~2电流密度处的过电势分别为334 m V和378 m V,Tafel斜率为52.1 m V/dec,同时拥有极好的电化学稳定性和瞬态电流响应。通过进一步的结构表征和分析,我们发现Fe-Co S@Ni3S2/NF催化剂形成了Co-S-Ni的异质结构,导致催化剂的电荷转移电阻降低,电子转移速率得到了提升,同时催化剂表面也产生了更多的活性位点,使得Fe-Co S@Ni3S2/NF的催化性能得到了进一步的提升。（2）采用电化学活化-水热的方法在泡沫镍上成功的合成了Fe VOx/NF-a催化剂。得益于对导电基底NF的原位电化学活化和杂原子的掺杂,Fe VOx/NF-a在1 M KOH溶液中表现出优秀的催化活性,其在1000 m A/cm~2电流密度处的过电势仅为376 m V,相对于Fe VOx/NF提升了66 m V,同时在50 h的稳定性测试中表现优异。通过对催化剂的深入研究,我们发现电化学活化使NF的结构发生了微小的变化,超高的电势将NF表面的Ni原子部分原位氧化为了Ni OOH,这种相结构的改变导致了泡沫镍OER活性的提升。同时,通过水热法引入的Fe3+和V3+也优化了催化剂的局部电子结构,提升了催化剂的内在活性,从而促进了催化剂的OER能力。（3）通过简单的水热法在泡沫镍上原位合成了Fe,V-Ni3S2/NF的自支撑电极催化剂。得益于Fe和V的阳离子掺杂,该催化剂可以在253 m V和370 m V的过电位下分别驱动100 m A/cm~2和1000 m A/cm~2的电流密度。更重要的是,Fe,V-Ni3S2/NF电极被证明在100 h的稳定性测试期间存在活化过程。经过结构分析,我们发现,测试后Fe,V-Ni3S2/NF中的部分元素浸出引起了催化剂表面结构演变,并形成了Ni OOH相,提升了催化位点的内在活性,因此导致了催化剂的活性提升。
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