【摘 要】
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三氟甲基吡啶羧酸类配体具有配位能力强、稳定性高等优点。研究此类配体及相应的配合物与小牛胸腺DNA(CT-DNA)和牛血清白蛋白(BSA)的作用模式、结合位点等,对生物大分子结构探针的开发具有参考价值。因此制备新型金属配合物分析其结构、性质及对生物大分子的作用显得尤为重要。这类研究有望为合理地设计和开发药物分子提供支持。论文的工作内容如下:1、选取5-三氟甲基(吡啶)-2-甲酸(Htpc)为配体与稀
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三氟甲基吡啶羧酸类配体具有配位能力强、稳定性高等优点。研究此类配体及相应的配合物与小牛胸腺DNA(CT-DNA)和牛血清白蛋白(BSA)的作用模式、结合位点等,对生物大分子结构探针的开发具有参考价值。因此制备新型金属配合物分析其结构、性质及对生物大分子的作用显得尤为重要。这类研究有望为合理地设计和开发药物分子提供支持。论文的工作内容如下:1、选取5-三氟甲基(吡啶)-2-甲酸(Htpc)为配体与稀土金属盐使用水热法和溶液法制备出8个具有生物活性的新型配合物。并通过红外光谱、热重、元素分析及X-单晶衍射等对配合物进行表征,最后确定8个稀土配合物为两种不同的晶体构型,分别为[M(tpc)3(H2O)3]·H2O(M=Tm、Yb、Dy、Tb、Ho、Er)和[M2(tpc)6(H2O)2](M=Sm、Eu)。2、利用荧光光谱法研究稀土配合物与牛血清白蛋白(BSA)的作用机制,收集在298K、308K和318K时的荧光强度,研究发现配合物与BSA相互作用时发生了内源荧光猝灭,根据Stern-Volmer猝灭曲线分析可知此荧光猝灭为静态猝灭。通过紫外光谱进一步验证了该猝灭机制。使用Scatchard方程计算所得的结合常数及结合位点可知配合物1-8与BSA的结合活性比配体Htpc与BSA更强。配体Htpc和配合物3-8与BSA只有1个结合位点,配合物1、2与BSA的结合位点个数为2。在根据热力学参数计算,⊿G<0可以得出配合物1-8与BSA作用时都是可以自发进行。热力学研究表明[M(tpc)3(H2O)3]·H2O(M=Tm、Yb、Dy、Tb、Ho、Er)与BSA之间是氢键作用和范德华力起主导作用,[M2(tpc)6(H2O)2](M=Sm、Eu)与BSA之间是疏水力作用起主导作用。在Cu2+和Fe3+的介导下,使配合物与BSA相互作用形成的复合物更加稳定,二者的结合能力也得到增强。3、利用紫外光谱法研究稀土配合物与小牛胸腺DNA(CT-DNA)的作用过程,其紫外吸收峰均出现出现蓝移和减色效应,说明配合物与DNA发生嵌插作用。以溴化乙锭(EB)为探针,随着配体和配合物的浓度的增加,EB-DNA体系的荧光强度减弱,进一步说明所测配合物与DNA发生嵌插作用。由结合常数可以判断出,Htpc本身与DNA键合能力较弱,但是当该配体与金属离子络合形成配合物后,与DNA分子的键合能力得到了增强。以5-三氟甲基(吡啶)-2-甲酸为配体,构筑的8种新型稀土配合物与BSA和DNA的结合活性都高于配体与BSA和DNA的结合活性,其原因可能是一方面在配体的结构中引入了三氟甲基集团,氟原子电负性大等优点,增大了配合物的亲脂性;另一方面由于配合物中的金属离子与配体的协同作用,所以其更加容易与BSA和DNA结合。这对含氟金属基药物设计与开发有一定的理论指导意义。
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