【摘 要】
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随着社会的发展和经济水平的提高,人们对于环境安全的重视程度也在不断提升。日常生活和工业生产排放的有毒气体严重危害着人类的生命安全。例如:丙酮会刺激鼻腔黏膜,影响嗅觉,严重时甚至会导致神经系统障碍。此外,呼出气体的丙酮含量是检测糖尿病的重要标志。乙酰丙酮作为催化剂、干燥剂等被广泛应用于工业生产中,其极具挥发性且能够微溶于水,在使用过程中不可避免地会造成乙酰丙酮污染。及时有效的监测和检测环境中的有害气
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（No.51772174、No.51472150、No.51472145、No.51272133、No.12074221）；
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随着社会的发展和经济水平的提高,人们对于环境安全的重视程度也在不断提升。日常生活和工业生产排放的有毒气体严重危害着人类的生命安全。例如:丙酮会刺激鼻腔黏膜,影响嗅觉,严重时甚至会导致神经系统障碍。此外,呼出气体的丙酮含量是检测糖尿病的重要标志。乙酰丙酮作为催化剂、干燥剂等被广泛应用于工业生产中,其极具挥发性且能够微溶于水,在使用过程中不可避免地会造成乙酰丙酮污染。及时有效的监测和检测环境中的有害气体是十分迫切的,因此针对各种有毒气体的气敏传感器应运而生。纳米材料因自身良好的量子尺寸效应和表面效应,在化学和物理方面都表现出许多特殊的性能,是作为传感器材料的首选材料之一。而薄膜材料的吸附-脱附速度较快、更牢固、稳定性也更强。纯ZnO材料是宽禁带半导体（3.37eV）,只有波长小于368nm的光才能使材料中的电子跃迁,对光的利用率低,且灵敏度较低。针对纯ZnO的诸多不足,本论文利用溶胶-凝胶法和磁控溅射法对ZnO材料进行掺杂。通过掺杂改性的方式形成杂质能带,以此降低材料的禁带宽度,使得光子能量高于材料禁带宽度的紫外及部分可见光得以有效利用;激发光生电子-空穴对,为气敏反应提供电子;活化反应气体,降低响应时间;降低势垒高度,提高电子的隧穿能力,最终实现利用可见光提高传感器气敏性能的目标。获得的创新成果如下:1、采用溶胶-凝胶法并在400℃、600℃、800℃和1000℃下进行退火,制备出Cu:Zn=1:5、1:10、1:15、1:20的Cu掺杂ZnO材料,探究其对丙酮气体的气敏性能,发现经800℃退火的Cu:Zn=1:15的传感器对40ppm丙酮气体的响应值最大,且传感器的响应值随着气体浓度的增加而增大。由紫外-可见吸收光谱可知Cu:Zn=1:15的材料的带隙能为2.91eV。对传感器施加370nm和400nm的光不仅可以提高响应值还能降低工作温度。在370nm的光照下,Cu:Zn=1:15的传感器的最佳工作温度降为160℃,对40ppm丙酮气体的响应值提高到15.04,响应-恢复时间由自然光的101s-255s减小到41s-173s。波长为430nm的光对传感器没有影响。只有能量高于材料带隙能的光才能被有效利用,在材料表面生成光生电子-空穴对。光生电子一方面可以降低材料的势垒高度,另一方面可以与吸附氧反应生成更易脱附的光诱导吸附氧离子。实验还证明了 Cu:Zn=1:15的材料用作丙酮传感器可实现多次重复利用。2、用溶胶-凝胶法在不同退火温度下,制备In:Zn=1:1、1:2、1:4、1:8的In掺ZnO纳米材料,并研究该材料对乙酰丙酮气体的气敏性能。在80℃-220℃的工作温度下,传感器对1Oppm乙酰丙酮气体的响应值先增大后减小。退火温度为1000℃、In:Zn=1:1的传感器在110℃下响应值最高,为18.12。可见光照下材料内部载流子行为会发生改变,波长越短,能量越大,对气敏性能的影响越大。In:Zn=1:1的材料的带隙能为2.86eV。施加370nm和400nm的光照后,该传感器的最佳工作温度降为90℃,在370nm的光照下对10ppm乙酰丙酮气体的响应值提高到35.83。光功率越大对传感器的影响越大。经测试该材料对乙酰丙酮气体的选择性和稳定性也表现良好。3、采用磁控溅射法制备 CoxZn1-xO（x=0、0.03、0.05）薄膜,经 200℃、400℃和 600℃退火后探究该薄膜传感器对乙酰丙酮气体的气敏性能。退火温度为600℃的Co0.05Zn0.95O传感器性能表现最好,在最佳工作温度160℃下对30ppm乙酰丙酮的响应值为18.12。随着膜厚的增加,Co0.05Zn0.95O薄膜传感器的响应值先增大后减小,最佳膜厚约为320nm;双层膜结构增大了薄膜与反应气体的接触面积,有利于提高气敏性能。经600℃退火的Co0.05Zn0.95O薄膜的带隙能为2.72eV,当施加370nm、400nm和430nm的光照时传感器响应值增大。370nm光照下,传感器的响应-恢复时间有明显的缩短,且响应值与光功率呈正相关。实验还证明该传感器具有良好的稳定性。
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