【摘 要】
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作为第三代有机电致发光材料,热活化延迟荧光材料（TADF）中三重态激子能够通过反系间窜越（RISC）转化成单重态激子,从而参与荧光发射,理论内量子效率（IQE）达到100%。其相较于传统荧光和磷光材料而言,器件发光效率较高,生产成本较低,故而吸引了全世界的目光。当前TADF材料亟需解决的问题之一是效率滚降,而研究发现:提升反系间窜越速率(kRISC)会缩短延迟荧光的寿命,有利于抑制效率滚降;给受体
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作为第三代有机电致发光材料,热活化延迟荧光材料（TADF）中三重态激子能够通过反系间窜越（RISC）转化成单重态激子,从而参与荧光发射,理论内量子效率（IQE）达到100%。其相较于传统荧光和磷光材料而言,器件发光效率较高,生产成本较低,故而吸引了全世界的目光。当前TADF材料亟需解决的问题之一是效率滚降,而研究发现:提升反系间窜越速率(kRISC)会缩短延迟荧光的寿命,有利于抑制效率滚降;给受体中含有螺结构可以阻断共轭面的延展、抑制分子间前线轨道的相互作用,从而减弱三重态-三重态激子湮灭（TTA）造成的效率滚降,同时其还能够增强分子骨架的刚性、减弱激发态振动驰豫,起到窄化光谱的作用。考虑到目前的TADF材料中螺结构给体的应用较为普遍,而螺结构受体的应用较为单一,因此我们希望运用螺结构受体构建新型的TADF材料并进行进一步的探索。本论文第二章中,我们以含硼的螺芴硼杂蒽单元为受体,叔丁苯为π桥,通过在受体邻位一侧连接咔唑,另一侧分别连接苯基或咔唑构建了两个TADF材料,o-CZPh-B和o-2CZ-B。在甲苯溶剂中,o-CZPh-B和o-2CZ-B的荧光峰位分别为443 nm和445 nm,属于深蓝光发射。由于硼杂蒽、咔唑与π桥平面间的扭转角达到50°以上,最高占据前线轨道（HOMO）和最低未占据前线轨道（LUMO）分别分布在给体和受体部分,二者重叠程度减小,使得最低单重态和三重态能级间的能级差(ΔEST)变小。同时,多个能量与S1能级接近的Tn（n＞1）能级的存在为反系间窜越提供了更多的通道,三重态激子的反系间窜越速率得到提升,延迟荧光的寿命缩短至ns级别。相比于大量TADF材料中μs级的延迟荧光寿命,o-CZPh-B和o-2CZ-B具有的ns级的寿命是特别稀有的,这对抑制效率滚降具有很大的参考价值。本论文第三章中,为了对含有螺结构的受体有更多的探索,我们构建了以羰基-螺芴吖啶为核的新型螺结构受体,螺芴吖啶酮。之后在羰基间位分别连接作为给体的三苯胺和桥连三苯胺,成功合成化合物sNO-N与sNO-NOO。我们进一步探索发现:受到受体部分异丙基的位阻效应的影响,给受体之间的扭转角接近80°,HOMO和LUMO完全分离,从给体到受体的分子内电荷转移跃迁受阻。尽管如此,S1态中CT态组分的存在使得sNO-N与sNO-NOO的ΔEST仍保持在0.25 eV,变温荧光寿命衰减测试中表现TADF特征,延迟荧光寿命分别为175μs和123μs,可以说我们基于新型螺结构受体探索了两个TADF材料。sNO-N与sNO-NOO作为发光材料,在掺杂浓度为10%的掺杂器件中发光峰位分别为460nm和464 nm,最大外量子效率（EQE）分别为1.1%和1.6%。本论文中我们分别运用含硼的螺结构受体和含羰基的螺结构受体构建了系列新型的TADF材料。我们发现:分子o-CZPh-B和o-2CZ-B具有多通道的反隙间窜越过程,其延迟荧光寿命均缩短至ns级别,这为抑制效率滚降提供了更多设计方面的参考;用螺芴吖啶酮受体连接给体后构建的分子sNO-N与sNO-NOO具备了TADF特征,这为螺结构受体的开发及其在TADF材料中的应用提供了更多的思路。
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