【摘 要】
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锂离子电池正极材料LiNi0.90Co0.05Mn0.05O2（NCM90）因其具有较高的放电比容量,成为最具发展潜力的正极材料之一。但在较高电压下,电极与电解液界面的不稳定性,尤其各向异性晶格变化带来的材料碎化问题严重阻碍了 NCM90商业化进程。针对在循环过程中NCM90的碎化问题,本文采用表面包覆改性方法抑制材料碎化,提升其储锂性能。研究主要结果如下:（1）通过溶剂蒸发诱导的非均匀形核自组装
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锂离子电池正极材料LiNi0.90Co0.05Mn0.05O2（NCM90）因其具有较高的放电比容量,成为最具发展潜力的正极材料之一。但在较高电压下,电极与电解液界面的不稳定性,尤其各向异性晶格变化带来的材料碎化问题严重阻碍了 NCM90商业化进程。针对在循环过程中NCM90的碎化问题,本文采用表面包覆改性方法抑制材料碎化,提升其储锂性能。研究主要结果如下:（1）通过溶剂蒸发诱导的非均匀形核自组装法在NCM90表面形成纳米级LiNbO3包覆层,并从理论角度阐释LiNbO3固相核心的形成及薄膜生长过程,LiNbO3包覆层与NCM90间形成了化学键合,且包覆过程未显著影响NCM90的物理化学性质。（2）在3.0-4.5 V和250 mA/g测试下,经过200次循环后,1wt%LiNbO3包覆的NCM90容量保持率由未改性样品的63.04%提升至75.61%;在3.0-4.3 V和50 mA/g下,200次循环后容量保持率由51.12%提升至69.38%。由于包覆层较低的本征电子导对电极反应的抑制作用,使得在不同电位区间包覆层对倍率性能和锂离子扩散系数的影响存在差异。（3）LiNbO3包覆改性抑制了循环过程中NCM90的碎化,减缓了晶体结构衰退。同时发现改性材料表面刚度和杨氏模量大幅提升,第一性原理计算结合有限元仿真表明,在表面高模量束缚层的保护作用下,随锂离子脱出,晶格体积变化带来的环向内应力大幅降低,因此材料碎化情况得到了改善。
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