类石墨碳/氧化物半导体复合材料的制备及光催化制氢性能研究

来源 :中国地质大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:sunhoe
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石墨烯,碳纳米管,活性碳和纳米碳纤维等碳基材料,具有较大的比表面积以及独特的光学、电学性质,可以抑制半导体纳米颗粒的团聚,极大地促进光生电荷的有效的分离并增强对光的吸收性能,从而来提高半导体材料的光催化性能。然而诸如石墨烯等高性能的碳材料,制备工艺复杂导致产品的成本比较高,因此,我们尝试以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为碳材料的来源,通过溶剂热反应和后续热处理的工艺制备新型类石墨碳/氧化物复合光催化材料,并对碳材料的性质,复合催化材料的光催化制氢性能以及碳的作用机理等进行了研究。采用水热反应的合成方法获得了碳结合的Zn2GeO4纳米棒,然后在保护气氛下热处理得到类石墨碳/Zn2GeO4复合光催化剂。经过分析Zn2GeO4复合光催化剂的物相结构、微观形貌以及碳的存在形式(石墨状或无定型状),证实碳以石墨化的形式均匀地分布在Zn2GeO4纳米棒的表面,增强了纳米棒对紫外光的吸收能力。在紫外光照射下,最高的光催化制氢速率为90.13μmol h-1。采用固相反应的方法合成了禁带宽度为2.6eV的La2Ti1.95Fe0.05O7光催化剂。然后采用溶剂热和保护气氛热处理的方法,制备得到类石墨碳/La2Ti1.95Fe0.05O7复合光催化剂。通过对类石墨碳/La2Ti1.95Fe0.05O7复合材料的物相,元素组成,表面元素价态等分析,发现类石墨碳对La2Ti1.95Fe0.05O7的光吸收能力和光催化制氢的效率具有明显提高的作用。在可见光照射下,最高的光催化制氢速率为30.93μmol h-1。类石墨碳可以有效地促进光生电子和空穴的分离,进而提高了半导体La2Ti1.95Fe0.05O7光催化剂制氢的效率。以PVP为碳源,乙二醇为反应溶剂,采用溶剂热反应和后续热处理的方法,制得不同碳含量的类石墨碳/ZnFe2O4复合催化材料。该复合材料的形貌呈现直径约为100-200nm的多孔结构的球状,在纳米球的表面及孔隙里形成石墨化的碳膜。结果表明,类石墨碳可以充当光生电子定向转移的通道,从而具备有效抑制光生载流子复合的能力,这样就显著地提高了ZnFe2O4纳米球光催化制氢的效率。在可见光照射下,最高的光催化制氢速率为58.02μmol h-1。
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