【摘 要】
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我国正面临日趋严峻的天然气能源供给压力,而通过木质纤维素类生物质厌氧发酵制备生物天然气对于缓解压力、保障天然气供给安全意义重大,未来应用前景广阔。为评估各种生物质资源的甲烷产量,生化甲烷潜力测试在批次模式下已被实验室广泛应用,以评估能源回收的可行性和规模化应用潜力。然而,从生化甲烷潜力测试中获取如甲烷产率的关键参数需要较长的实验周期,特别是对于降解速率较慢的木质纤维素类生物质原料,通常需要4至8周
【基金项目】
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国家自然科学基金优青项目(No.52022015):多级耦合生物质转化系统传递调控理论与方法; 国家自然科学基金面上项目(No.51876016):基于直接种间电子传递的导电生物膜制甲烷反应器的物质传递和转化特性研究; 国家自然科学基金委员会重点项目(No.51836001):自然生物系统高效转化生物质过程仿生原理及方法;
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我国正面临日趋严峻的天然气能源供给压力,而通过木质纤维素类生物质厌氧发酵制备生物天然气对于缓解压力、保障天然气供给安全意义重大,未来应用前景广阔。为评估各种生物质资源的甲烷产量,生化甲烷潜力测试在批次模式下已被实验室广泛应用,以评估能源回收的可行性和规模化应用潜力。然而,从生化甲烷潜力测试中获取如甲烷产率的关键参数需要较长的实验周期,特别是对于降解速率较慢的木质纤维素类生物质原料,通常需要4至8周。因此,构建一个快速预测甲烷产率的模型可以有效地节约时间与经济成本。由于各种有机材料的厌氧消化性存在差异,且厌氧发酵系统通常涉及复杂且高度非线性的过程,这阻碍了传统的线性模型预测甲烷产率。最近,新颖的机器学习方法已应用于生物能源领域并取得了良好的效果,但是目前还没有使用这些机器学习方法来预测木质纤维素类生物质甲烷产率的研究。本研究全面比较了包括多元线性回归、多项式回归、弹性网络、人工神经网络、极限学习机、支持向量机、决策树、高斯过程回归、K最近邻、随机森林、以及集成学习在内的机器学习算法在木质纤维素生物质甲烷产率预测中的应用。基于从已发表文献中收集的数据,本研究首先分析元素组成特征与甲烷产率的关联性,明晰木质纤维素类生物质的元素特性对机器学习模型的影响。随即研究了木质纤维素类生物质的化学组分特性对甲烷产率的影响并构建了多种机器学习模型。在此基础上,考虑到粗蛋白和可溶性糖特征可能潜在的影响,缩减数据集并构建了对应的机器学习模型。最后,通过近期文献发表的数据和实验室生化甲烷潜力测试数据对最优模型的泛化性能进行了验证。本文得到的主要结论如下:(1)研究了元素组成特征对甲烷产率的影响特性,发现这些元素(C、H、O、N)与甲烷产率之间相关关系较弱。构建的机器学习模型中,多元线性回归模型出现欠拟合现象,即使有正则化方法,通过多项式回归提高线性模型的复杂度时也会发生严重的过拟合现象。非线性的支持向量机模型能较好地学习训练集数据,但是在测试集中误差较大,这些结果都说明了元素组成特征与甲烷产率相关关系较弱。非定形的K最近邻模型预测能力极差,说明元素组成难以用于机器学习模型的特征输入。(2)研究了化学组分特征对甲烷产率的影响特性,发现木质素是影响甲烷产率的最主要特征,Person相关系数为-0.65,同时构建了对甲烷产率有影响的组合特征“(Cel+Hem)/(Lig+Ash)”(Person系数为0.24)和“未探测的”(Person系数为0.48)。主成分分析表明木质纤维素中三大组分的分布与甲烷产率之间可能存在高度非线性的关联性。在这些机器学习模型中,经典的非线性机器学习模型(R~2≧0.61)比线性机器学习模型(R~2≦0.56)性能更好,集成学习模型(R~2=0.71)优于单个的学习器(R~2≦0.67),使用留一交叉验证法的K最近邻模型性能最佳(R~2=0.75,MAE=30.2 mL/g VS),表明化学组分特征能为木质纤维素类生物质甲烷产率模型的构建提供必要条件。(3)在基于化学组分特征构建机器学习模型的基础上,考虑到影响数据集规模的粗蛋白和可溶性糖两个特征,分别构建了对应的人工神经网络、支持向量机、K最近邻模型。结果表明,增加粗蛋白特征后,即使样本量减少了,模型性能相较于前一章的模型性能有所改进,尤其是支持向量机模型的RMSE和MAE仅为37.06mL/g VS和28.83 mL/g VS。研究发现可溶性糖特征对机器学习模型的改进没有贡献,同样的样本量下该特征对K最近邻模型性能无明显影响。通过近期文献数据对第四章的K最近邻模型进行了验证,平均相对误差仅为10.05%。同时采用本研究八种木质纤维素类生物质甲烷产率的实验室数据对K最近邻模型及考虑粗蛋白特征的支持向量机模型进行验证,结果表明平均相对误差分别为9.5%和9.9%。
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