【摘 要】
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质子交换膜燃料电池具有操作简单、原料来源广泛、清洁、高效等优点被应用在多个领域,但其阴极氧还原反应所使用的碳载铂碳催化剂成本较高,限制了其商业化进程。因此,研发低载量、高活性、高稳定性的铂基催化剂成为目前的主要方向之一。以氧化石墨烯为基础,制备不同改性石墨烯以及改性石墨烯担载铂基催化剂;以及以ZIF8为基础,制备具有超低铂载量的Pt/M-N-ZIF8（M=Fe、Co）氧还原催化剂。考察热处理条件、
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质子交换膜燃料电池具有操作简单、原料来源广泛、清洁、高效等优点被应用在多个领域,但其阴极氧还原反应所使用的碳载铂碳催化剂成本较高,限制了其商业化进程。因此,研发低载量、高活性、高稳定性的铂基催化剂成为目前的主要方向之一。以氧化石墨烯为基础,制备不同改性石墨烯以及改性石墨烯担载铂基催化剂;以及以ZIF8为基础,制备具有超低铂载量的Pt/M-N-ZIF8（M=Fe、Co）氧还原催化剂。考察热处理条件、铁源和钴源的种类与含量、多原子掺杂、Pt载量等因素对催化剂氧还原性能及结构的影响。1.以氧化石墨烯为碳源,三聚氰胺和尿素为氮源,Fe SO4·7H2O为铁源且Fe含量为0.5 wt.%,通过水热和热处理所制备的Fe/N-G具有最佳的ORR活性。热处理使改性石墨烯的碳化程度增加,并生成更多的缺陷,引入更多的氮元素,有利于与适量引入的Fe形成更多的催化活性位点是其具有最佳ORR活性的可能原因。2.以ORR性能最佳的Fe/N-G为载体,所制备的10%Pt Fe/N-G催化剂具有优于商品20%Pt/C催化剂的ORR催化活性和稳定性。铁氮掺杂使石墨烯载体中生成了一定量的有利于ORR的铁氮化合物和铁碳化合物;铁氮杂原子的引入使载体表面基团以及电子分布发生改变,与Pt纳米粒子之间产生电子效应,使催化剂具有分布均匀且粒径更小的Pt纳米粒子;是10%Pt Fe/N-G催化剂以较低的Pt载量获得良好的ORR催化活性,并在老化测试中表现出优异的稳定性的可能原因。3.以铁氮掺杂石墨烯前驱体为基础,C4H6Co O4·4H2O为钴源且Co含量为0.5wt.%时,所获得的Fe Co/N-G具有最佳的ORR活性。以Fe Co/N-G为载体制备的10%Pt Fe Co/N-G催化剂展现出略优于10%Pt Fe/N-G催化剂的ORR活性,但稳定性却稍逊于10%Pt Fe/N-G催化剂。Co的引入生成一定的钴碳化合物和铁钴化合物,能有效提升10%Pt Fe Co/N-G催化剂的ORR性能;但铁钴化合物在酸性环境中易溶解,老化测试过程中易发生脱落和溶解,部分催化活性位点损失并影响Pt纳米粒子的配位环境,导致Pt纳米粒子的流失和团聚,使其ORR稳定性下降。4.以ZIF8为载体,1,10-菲啰啉为氮源,Fe SO4·7H2O为铁源且Fe含量为1 wt.%（Co SO4·7H2O为钴源且Co含量为0.5 wt.%）所制备的超低铂载量1%Pt/M-N-ZIF8（M=Fe、Co）氧还原催化剂有一定的ORR性能。1%Pt/Fe-N-ZIF8催化剂中的Pt纳米粒子与其所具有的Fe-N型氮、吡啶氮以及Fe3C可促进ORR的进行,而1%Pt/Co-N-ZIF8催化剂中管状结构的生成会降低其ORR性能,导致1%Pt/Fe-N-ZIF8催化剂具有更佳的ORR催化活性和稳定性。
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