强激光场下分子体系中的多电子动力学研究

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强场物理是研究强激光场与物质相互作用的一门科学。超强超短脉冲激光技术,不仅为人们提供了探索微观物质结构及其运动规律的重要手段,而且还使得人们可以对原子分子中的电子动力学过程进行实时探测和操控。过去几十年,强激光场与原子相互作用产生的一系列新颖的高阶非线性物理现象:比如多光子电离(MPI)、阈上电离(ATI)、高阶阈上电离(HATI)、非次序双电离(NSDI)、高次谐波产生(HHG)等等,大大加深了人们对光与物质相互作用过程的理解。高次谐波产生这一独特的现象更是促进了一系列阿秒技术的出现。高次谐波的产生不仅可以用来对分子轨道进行成像,还可以利用产生的高次谐波合成阿秒脉冲来直接对激光脉冲电场进行成像、探测原子分子体系中的超快电子运动。此外,阿秒钟技术的出现也使得人们可以在实验上对隧穿时间进行测量。量子隧穿是量子力学中的一个基本物理现象。近年来,关于量子隧穿过程中的隧穿时间成为一个研究热点。最近阿秒钟实验的隧穿时间测量使得人们开始在强场物理中关注这一问题。但是现在不管是从理论上还是在实验上,人们对隧穿时间的理解仍然没有达成一致。目前关于高次谐波产生的研究也逐渐从原子体系向复杂的分子体系、甚至固体扩展。强激光场作用于分子体系出现了一系列更为有意思的物理现象,例如双中心干涉、多通道动态干涉、电子之间的交换关联对分子取向电离的影响、多电子极化效应等等。随着研究体系中电子个数的增多,理论上对强激光场下的多电子动力学过程进行描述面临着诸多困难与挑战。本文我们基于含时Hartree-Fock理论方法研究了强激光场下CO2分子体系中的多电子动力学过程。另外我们从理论上对隧穿时间问题进行了探讨和研究。首先,我们研究了单色场下CO2分子的高次谐波谱。在激光场极化方向与分子轴平行的情况下,不同激光强度下都可在高次谐波谱上看到一个不同于双中心干涉和动力学干涉的极小值结构。在数值计算过程中,我们通过演化不同的轨道发现该极小值结构的出现主要来源于HOMO轨道。为了理解该极小值的产生,我们采用CTMC方法计算了谐波阶数和电离时刻的对应关系。通过对比HOMO轨道电离率和CTMC的计算结果可以看到,HOMO轨道电离率的抑制时刻正好对应于谐波谱上该极小值阶数对应的电离时刻。为了进一步理解HOMO轨道的电离抑制,我们构造了三种不同的近似模型研究了电子与电子之间的相互作用,发现电子与电子之间的动力学库仑效应导致了谐波谱上该极小值结构的出现。其次,我们通过数值求解含时Hartree-Fock方程研究了双色激光场对CO2分子高次谐波产生的相干调控。在双色场极化方向与分子轴平行的情况下,通过改变双色场的相位差来调控偶次谐波的产生强度。我们的理论计算结果与实验结果定性符合,都可以看到偶次阶谐波强度随双色场相位的变化,而且不同阶偶次谐波强度被双色场相位调控的模式并不完全一样。通过理论分析发现,多轨道的参与以及HOMO和HOMO-2轨道之间的动态干涉效应影响了双色场相位对偶次谐波强度的调控。最后,我们对强场中的隧穿时间进行了研究。我们先在一维方势垒隧穿问题中,通过引入新的量子隧穿时间τt定义,建立起了玻姆时间、Büttiker-Landauer时间、拉莫尔时间以及与其相关时间之间的联系。我们定义的量子隧穿时间τt是在没有任何近似下严格推导出来的,所以在模糊势垒近似下可以退回到Büttiker-Landauer时间。而对于势垒宽度比较薄的情形,严格的说Büttiker-Landauer时间是没有定义的。在这种情况下可以采用量子隧穿时间τt来进行计算。我们通过数值求解一维含时薛定谔方程,计算了Keitel等人提出的隧穿延迟时间。根据我们定义的量子隧穿时间,该隧穿延迟时间可被解释为电子从势垒中某一点xF到隧穿出口所需要的时间。在场峰值时刻,xF处的流密度也达到最大值。另外我们还发现,隧穿延迟时间会随着波长的变化呈现出一种独特的振荡结构,而且该振荡结构具有恒定的周期。进一步的分析发现该振荡结构是由于电子在隧穿过程中基态通道和激发态通道之间的干涉引起的。
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