金属相电子掺杂对外延VO2薄膜光学性能的影响

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基于表面等离子共振效应的超材料结构生色展现出可调控性强、光学响应波段宽、适用性广等优点而具有很大的研究和应用前景,但目前的大多数相关研究集中依赖于电子束曝光技术的纳米刻蚀工艺,以该方法构建超结构复杂程度高,离实际生长应用仍有较大的距离。基于此,本课题提出了利用脉冲激光沉积技术、通过搭建复合靶材并控制脉冲激光沉积的扫描方式实现贵金属Au第二相掺杂的VO2复合膜的自组装生长,并利用金属纳米颗粒与介电薄膜基质间存在的局域表面等离子共振LSPR(Localized Surface Plasmon Resonance)效应实现光学调控应用,该方法具有较高的研究创新性和应用层面的简易可行性。利用脉冲激光沉积技术PLD(Pulsed Laser Deposition)分别在c-Al2O3和Si(100)衬底上制备VO2薄膜,对影响异质外延VO2薄膜的关键工艺参数进行了探明和优化,包括衬底温度、氧气分压和激光脉冲等,350℃-650℃温度梯度下的最佳沉积氧压分别为10 m Torr、15 m Torr和5 m Torr,单晶VO2结晶性随着衬底温度和氧气分压的升高而降低。通过将99.99%金片固定于V2O5高纯度靶材表面,搭建成双组分复合靶材。在不同衬底温度的最佳沉积条件下进行了Au第二相掺杂VO2复合膜的沉积工艺优化,实现了细小Au纳米颗粒离散分布于VO2基质的两相不相溶复合膜的构建。利用XRD、TEM、AFM等微观结构与形貌表征,衬底温度从650℃降低至550℃的过程中,Au纳米颗粒尺寸从57.8 nm细化至28.8 nm,远小于通过电子束曝光技术制备的纳米点阵尺寸。自组装复合膜的Au第二相优先于衬底界面处析出细小颗粒薄层,膜厚较低时Au纳米颗粒沿着VO2晶胞界生长。Au纳米颗粒的引入使得复合膜较于纯VO2有更低的相变锐度、热迟滞宽度和更高的相变幅度。利用椭圆偏振光谱仪、紫外可见近红外分光光度仪等光学性能测试手段表明Au相纳米颗粒调控VO2的光学响应,在600 nm-800 nm出现由于表面等离子共振引起的光学常数和光谱反射率峰值信号增强,热致相变前后有70 nm左右的峰位蓝移,并伴随着近30%的峰强响应差。通过减小PLD区域扫描的Y轴分量,从而构建不同Au第二相分布形态的复合两相组织,扫描区域Y轴分量越小,Au第二相的粒间距和尺寸差增大,对应着逐渐加宽的LSPR峰,进一步拓宽了VO2薄膜在可见光波段基于表面等离子共振效应的新型结构生色应用。
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