【摘 要】
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介孔材料MCM-48具有三维螺旋孔结构,比表面积高、孔体积大,而且孔径分布单一,允许较大的分子或基团通过,可以有效地防止孔道堵塞。然而,纯硅MCM-48缺乏活性中心,且酸性弱、热稳定性较差,严重限制了它在催化反应中的应用。因此,在MCM-48的表面或骨架内部引入活性组分合成具有强酸性和高催化活性的改性MCM-48具有重要的研究价值。本论文采用原位掺杂法制备了M-MCM-48(M=Mo,Al)催化剂
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介孔材料MCM-48具有三维螺旋孔结构,比表面积高、孔体积大,而且孔径分布单一,允许较大的分子或基团通过,可以有效地防止孔道堵塞。然而,纯硅MCM-48缺乏活性中心,且酸性弱、热稳定性较差,严重限制了它在催化反应中的应用。因此,在MCM-48的表面或骨架内部引入活性组分合成具有强酸性和高催化活性的改性MCM-48具有重要的研究价值。本论文采用原位掺杂法制备了M-MCM-48(M=Mo,Al)催化剂。以正庚烷异构化反应为探针,分别考察了两种催化剂的催化性能。详细研究了金属掺杂量、反应温度和反应时间对其催化正庚烷异构化反应性能的影响。实验结果表明,Al-MCM-48的催化活性高于Mo-MCM-48催化剂,其正庚烷的转化率和异庚烷的选择性分别为34.16%和67.47%。以金属Ni作为活性组分,M-MCM-48(M=Mo,Al)介孔分子筛为载体,采用浸渍法制备Ni/M-MCM-48(M=Mo,Al)双功能催化剂。以正庚烷异构化反应为探针,考察了两种催化剂的催化性能。实验结果表明,Ni/Al-MCM-48的催化活性高于Ni/Mo-MCM-48催化剂。详细研究了工艺条件、还原条件和反应条件对Ni/Al-MCM-48正庚烷异构化反应性能的影响。实验结果表明,当金属负载量为2%、焙烧温度为400 o C、还原温度为400 oC、还原时间为180 min、反应温度为240 o C、反应时间为140 min、重时空速为6.8h-1时,Ni/Al-MCM-48催化剂的催化性能最佳,正庚烷的转化率和异庚烷的选择性分别达到44.89%和86.45%。
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