直接气相甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯负载型铜催化剂的研究

来源 :宁夏大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:qq81194913
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
考察了反应条件对Cu(Ⅱ)/AC-Naβ催化剂的甲醇氧化羰化合成DMC催化性能的影响;对Naβ和AC负载的铜基催化剂进行了系统的研究,考察了制备方法、浸渍溶剂、助催化剂、铜负载量等参数对催化活性的影响,并对催化剂的稳定性以及结构进行了表征,改善了负载型铜基催化剂的甲醇氧化羰化合成DMC的催化性能。 (1)以空气+CO代替纯O2+N2+CO作为合成原料不影响甲醇氧化羰化反应Cu(Ⅱ)/AC-Naβ催化剂的性能,甲醇转化率和DMC选择性均略有提高。在原料气中添加H2,甲醇转化率略有下降,但是DMC选择性得到了提高。因此,适当控制临氢反应条件,对合成反应呈现正影响,表明催化反应体系对合成原料具有适应性。 (2)铜盐浸渍后再进行后续微波处理制备的CuCl2-CuCl/Naβ催化剂,甲醇转化率为13.0﹪,DMC选择性为97.4﹪。使用CuCl2-CuCl混合活性组分原料制备催化剂,有利于提高催化活性。添加CTAB表面活性助剂有助于改善以Naβ为载体的催化剂的活性。 (3)以CuCl为活性组分原料、AC为载体、浓氨水为浸渍溶剂制备的负载型铜基催化剂,当Cu负载量为7.5wt﹪时,甲醇转化率达27.7﹪,DMC选择性达94.6﹪。高的催化活性是Cu(NH3)4Cl2和Cu2Cl(OH)3共同作用的结果。催化剂中添加KOH或Pd配合物有利于提高以CuCl2为活性组分原料制备的铜催化剂的活性,但同时也促进了副反应发生;不利于提高以CuCl为活性组分原料制备的铜催化剂的活性,而且使副反应增多。高的Cu负载量容易引起甲醇的过度氧化反应,导致DMC选择性降低。催化剂寿命实验表明催化剂存在由于活性组分流失引起的催化活性下降,但DMC选择性稳定在95﹪以上。 (4)以CuCl2为活化剂、CO2为氧化剂在800℃对煤基AC进行修饰改性,提高了其中孔分布比例并改变了其孔径分布范围,可明显改善AC负载铜催化剂的活性,甲醇转化率达到35.0﹪,DMC选择性为95.6﹪。催化剂的稳定性有待进一步调查。
其他文献
辅酶Q7是一种类维生素物质,是辅酶Q类化合物的一种,有着重要的生理作用。本文以香叶醇、香叶酯、对甲苯酚和辅酶Q0等为原料化学全合成辅酶Q7,总收率2.39%。合成工艺路线简单,原料
Outline Introduction New observations Results & Summary Implications Hot Stellar Systems Discovery & Definition of UCDs Origin of UCDs (???)
会议
乳酸菌在发酵过程中能产生超氧化物歧化酶、谷胱甘肽过氧化物酶、过氧化氢酶及NADH 氧化酶,这使得乳酸菌具有防癌能力及提高机体免疫力的能力。含有乳酸菌的微生态制剂在养殖
请下载后查看,本文暂不支持在线获取查看简介。 Please download to view, this article does not support online access to view profile.
本文对荧光粉的定义、组成、发光原理、种类以及发展历史做了详尽的阐述,分析了新型复盐基质荧光粉的特点并在此基础上改进此类荧光粉的制备方法,得到性能更好的粉体;同时探索制
来自国内优秀家庭纪实摄影师的建议:一张家庭照片应该如何拍摄才会更有情感,改变思考方式和沟通技巧是关键。家庭日记始创于2011年,国内首个专注于“用影像记录家庭的家庭影
“爱我的人会来,讨厌我的人会离开,我只负责真实就好。”自慢堂的精神,是做好自己。不偏不倚的淡然,不争不抢的安宁。美雅和精细,是自慢堂茶器给我的最直观感受。不知道多少
非生物胁迫是限制农作物产量增加的主要因素之一,发掘参与植物胁迫应答反应相关的基因,对于揭示植物的胁迫反应机理和利用基因工程方法培育新的作物抗逆品种具有重要意义。在长期进化过程中,植物在分子、细胞、生理和生物化学水平上发展出多种机制应对逆境胁迫,其中转录因子作为上游调控基因在植物的胁迫应答途径中扮演重要的角色。作为植物转录因子大家族之一,AP2/EREBP转录因子家族在植物发育、激素、病原反应及非生
Outline Motivation Techniques involved Photospheric spots Chromospheric activities Stellar prominences Prospects
会议
1.Research Tackle fundamental problems in astrophysics making the best use of the available resources.2.Education Educate and train the new generations of chile
会议