【摘 要】
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心力衰竭（heart failure）简称心衰,是指由于心脏的收缩功能和（或）舒张功能发生障碍,从而引起心脏循环障碍症候群。目前,心力衰竭因其发病率、流行率和高死亡率而成为全球性的健康问题。N末端B型利钠肽前体（NT-proBNP）被认为是心衰敏感检测的生物标志物。所以NT-proBNP的高灵敏检测对早期诊断和降低心衰的发病率、死亡率和住院费用有重要意义。因此,本文中通过设计一系列基于功能化纳米材
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心力衰竭（heart failure）简称心衰,是指由于心脏的收缩功能和（或）舒张功能发生障碍,从而引起心脏循环障碍症候群。目前,心力衰竭因其发病率、流行率和高死亡率而成为全球性的健康问题。N末端B型利钠肽前体（NT-proBNP）被认为是心衰敏感检测的生物标志物。所以NT-proBNP的高灵敏检测对早期诊断和降低心衰的发病率、死亡率和住院费用有重要意义。因此,本文中通过设计一系列基于功能化纳米材料用于构建电化学免疫传感器,用于心衰标志物NT-proBNP的高灵敏度定量检测,从而为早期临床筛查和诊断心衰提供了一种研究方法,具体研究内容如下:（1）首先,以电沉积金纳米粒子（Au NPs）为基底,利用表面粗糙的三金属Au@Pd Pt纳米酶（Au@Pd Pt RTNs）作为电流信号放大器,构建了一种NT-proBNP夹心电化学免疫传感器。经过Au NPs修饰后的玻碳电极（GCE）具有更好的生物相容性和导电性,这不仅能够加快界面电子转移速率,还能作为传感器的基底负载更多的一抗（Ab1）。同时,通过简单的一锅法合成的Au@Pd Pt RTNs,可以通过Pt-N键与二抗（Ab2）相结合。Au@Pd Pt RTNs的大比表面积和优异的H2O2催化性能可以有效提高免疫传感器的稳定性和灵敏度。在Au NPs和Au@Pd Pt RTNs的良好配合下,免疫传感器展现出较宽的检测范围(0.1 pg m L-1-100 ng m L-1)和较低的检测限(0.046 pg m L-1)。此外,所设计的免疫传感器对NT-proBNP的检测具有良好的重复性、稳定性和选择性。（2）采用一锅法制备了表面粗糙的三金属Au@Pd Pt纳米颗粒,并采用花状Mn O2纳米片来负载纳米颗粒。由于Mn O2与Au@Pd Pt相互作用,合成的Au@Pd Pt/Mn O2纳米复合材料提高了Mn O2的导电性和生物相容性;同时,提高了Au@Pd Pt纳米颗粒的分散性和整体催化性能。Au@Pd Pt/Mn O2纳米复合材料被用于制造新型无标记型电化学免疫传感器,电化学信号是由Au@Pd Pt/Mn O2纳米复合材料对H2O2还原的电催化活性产生的。当在电极表面发生免疫反应时,免疫复合物会阻碍电催化过程的直接电子转移,电催化电流响应随之变化。简而言之,在这种信号放大策略中,电化学信号的值会随着抗原浓度的增加而相应降低。在最优实验条件下,该免疫传感器表现出较宽的检测范围(1 pg m L-1-100 ng m L-1)和较低的检出限(0.76 pg m L-1)。此外,所设计的免疫传感器对NT-proBNP的检测具有良好的重复性、稳定性和选择性。
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