【摘 要】
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化石燃料资源的紧缺引起了能源短缺、全球变暖等问题。开发可见光驱动的光催化技术是目前具有前景的解决方案之一,使太阳能这一绿色清洁的可再生能源得到有效利用。光催化技术需要合适的光催化剂来进行催化反应。但均相光催化剂通常存在回收再利用困难、产品不易分离纯化等问题。因此开发催化效率高、循环稳定性好的光催化剂受到了科学家们广泛的关注与研究。共价有机框架（Covalent Organic Frameworks
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化石燃料资源的紧缺引起了能源短缺、全球变暖等问题。开发可见光驱动的光催化技术是目前具有前景的解决方案之一,使太阳能这一绿色清洁的可再生能源得到有效利用。光催化技术需要合适的光催化剂来进行催化反应。但均相光催化剂通常存在回收再利用困难、产品不易分离纯化等问题。因此开发催化效率高、循环稳定性好的光催化剂受到了科学家们广泛的关注与研究。共价有机框架（Covalent Organic Frameworks,简称COFs）是通过共价键连接而形成的多孔结晶性网络有机聚合物,规则的纳米孔道和高孔隙率使其有望成为具备较高催化活性的光催化剂。基于此,本论文主要研究内容是将COFs作为一种无金属非均相催化剂,探究其在非均相光催化领域的应用。具体研究内容概括如下:一、设计并合成了含有苯并二恶唑结构的单体4,4’,4’’,4’’’-（苯并[1,2-d:4,5-d’]双（恶唑）-2,4,6,8-四基）四苯胺（BBO-NH2）,将其作为电子受体与不同的电子给体相结合,制备了三个给体-受体型二维COFs(D-ABBO-COFs),即DTT-ABBO-COF、DBDT-ABBO-COF和DPh-ABBO-COF。将D-ABBO-COFs作为非均相光催化剂,在可见光照射下催化TEMPO与1,3-二羰基化合物的α-胺氧化反应。由于DTT-ABBO-COF具有更低的最高占据分子轨道能级（HOMO）和较窄的带隙,表现出最优的光催化活性。DTT-ABBO-COF优异的底物普适性、光催化活性及循环稳定性,使其成为一种具有潜力的非均相光催化剂。二、采用“二合一”的策略,设计并合成了1,4-二苯乙烯基-2,5-二（芳基乙炔基）苯（XF）的双官能团单体（A2B2-XF）,其同时含有两个氨基和两个新戊基缩醛。该单体通过原位脱保护进行自缩聚的方法,制备了二维亚胺共价有机框架（A2B2-XF-COF）。A2B2-XF该单体在多种有机溶剂中均可构建具有结晶性的多孔有机框架。A2B2-XF-COF能够在18 W LED灯光照条件下,高效催化硫酰胺的氧化环化反应,合成了一类含有五元杂环化合物—1,2,4-噻二唑的化合物。实验探究表明,A2B2-XF-COF在非均相光催化领域具有潜在的应用价值。
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