【摘 要】
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环境治理和高效可持续再生能源的开发是当前社会发展的两大难题。光催化技术具有解决污染物的降解、细菌消杀、水分解和CO2还原等难题的潜力,因而成为能源和环境领域的研究热点。有机光催化剂PDI-Ala（自组装的N,N’-二（丙酸）-苝-3,4,9,10-四羧酸二亚胺超分子）拥有廉价,无二次污染,较强的可见光响应,强氧化能力等众多的优点。然而,低的光生电荷转移速率和高的光生载流子复合率限制了它在光催化领域
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环境治理和高效可持续再生能源的开发是当前社会发展的两大难题。光催化技术具有解决污染物的降解、细菌消杀、水分解和CO2还原等难题的潜力,因而成为能源和环境领域的研究热点。有机光催化剂PDI-Ala（自组装的N,N’-二（丙酸）-苝-3,4,9,10-四羧酸二亚胺超分子）拥有廉价,无二次污染,较强的可见光响应,强氧化能力等众多的优点。然而,低的光生电荷转移速率和高的光生载流子复合率限制了它在光催化领域的应用。由于石墨相氮化碳（g-C3N4）存在芳香杂环结构且PDI-Ala的刚性平面结构存在着离域的大π键,g-C3N4和PDI-Ala可以通过π-π相互作用紧密结合。通过硫掺杂g-C3N4合成了S-C3N4,相比于g-C3N4,S-C3N4能带结构与PDI-Ala更加匹配。实验证明,经原位自组装法制备的PDI-Ala/S-C3N4复合光催化剂在光催化实验中存在轻微地解构。为了获得高稳定性的PDI基复合光催化剂,将尿素与PDI结合制备了PDI-Urea有机超分子。经研究发现,由200℃高温溶剂热反应得到的溴氧化铋（BiOBr）,其带隙发生了显著地变化,这种变化后的带隙结构能较好地匹配PDI-Urea有机超分子以形成阶梯型（S型）异质结,进而获得高稳定性的PDI-Urea/BiOBr复合光催化材料。通过X射线衍射、透射电镜等多种表征方法对PDI-Ala/S-C3N4和PDI-Urea/BiOBr两种光催化剂的晶体结构、形貌进行了分析;利用密度泛函理论（DFT）计算了PDI-Ala/S-C3N4与PDI-Urea/BiOBr的功函数和界面耦合特性。研究了合成的光催化剂在原位产H2O2过程中的光催化活性以及在可见光照射下对四环素（TC）、对硝基苯酚（PNP）或氧氟沙星（OFLO）的降解作用。本研究不仅为有机S型异质结的设计提供了一种新的策略,而且为理解具有有效界面结合的异质结光催化剂的构-效关系提供了新的见解和参考。为此,本论文开展了如下两方面的实验研究:1.采用原位自组装的方法制备了S型异质结PDI-Ala/S-C3N4。在界面处形成的N-C键、电子离域效应与内建电场共同加速了PDI-Ala/S-C3N4中的光生电荷传输。此外,在光催化实验中,PDI-Ala/S-C3N4能产生大量的具有强氧化能力的活性自由基（h+、·O2-和H2O2）。因此,PDI-Ala/S-C3N4 S型异质结在光降解TC、PNP和原位生产H2O2实验中较PDI-Ala与S-C3N4均表现出更高的光催化活性。在可见光下照射90 min,30%PDI-Ala/S-C3N4样品降解了90%的TC,H2O2的产率为28.3μmol?h-1?g-1,分别是PDI-Ala的2.9倍和S-C3N4的1.6倍。结果表明,PDI-Ala超分子和S-C3N4组成的全有机光催化剂可有效地用于降解有机污染物和生产H2O2。首次构筑了全有机型异质结PDI-Ala/S-C3N4,形成的界面N-C化学键使得PDI-Ala与S-C3N4紧密结合,从而显著提升了光催化剂中光生电子的快速转移与分离,通过电子结构调控与异质结构建为主体并结合元素掺杂与缺陷构筑的手段提升了PDI基复合光催化剂的光能利用效率和光催化性能。2.通过简便的溶剂热反应结合原位生长策略构建了具有独特能带结构的n-n型半导体PDI-Urea/BiOBr S型异质结光催化复合材料,实现了对光生载流子的有效转移调控。将PDI-Urea与BiOBr结合制备的复合催化剂具有较高的化学稳定性。研究发现,在PDI-Urea/BiOBr光催化体系中生成并积累了大量的活性物种（h+、·O2-、·OH、H2O2）。在可见光照射下,PDI-Urea/BiOBr对抗生素TC与OFLO的光催化降解和H2O2的生产均表现出较高的光催化活性。其中,15%PDI-Urea/BiOBr样品光催化降解TC的反应表观速率常数达到0.0095 min-1,分别是纯BiOBr的2.7倍和纯PDI-Urea的1.7倍。合理匹配的能带结构、高氧化还原电势和优异的电荷空间分离能力是S型异质结PDI-Urea/BiOBr具备较高的光生载流子分离效率的主要原因。
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