【摘 要】
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随着科技进步和社会经济的发展,能源短缺和环境污染等问题正威胁着人类的生存。因此,寻找新的技术来解决能源危机和环境问题迫在眉睫,其中光催化技术将太阳能转化为化学燃料是一种潜在的、有效的方案。三嗪基共价有机框架材料（Covalent Triazine Frameworks,CTFs）具有可见光吸收和优良的电荷运输特性,在光催化领域显示出广阔的应用前景。但是CTFs的光生电荷分离效率低,限制了其光催化应
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随着科技进步和社会经济的发展,能源短缺和环境污染等问题正威胁着人类的生存。因此,寻找新的技术来解决能源危机和环境问题迫在眉睫,其中光催化技术将太阳能转化为化学燃料是一种潜在的、有效的方案。三嗪基共价有机框架材料（Covalent Triazine Frameworks,CTFs）具有可见光吸收和优良的电荷运输特性,在光催化领域显示出广阔的应用前景。但是CTFs的光生电荷分离效率低,限制了其光催化应用,如何提高其光催化性能已成为人们关注的焦点。在本学位论文中,以CTFs为载体,通过负载助催化剂和构筑异质结等手段,制备了一系列共价三嗪基杂化材料,考察了所制备材料的形貌、结构、组成及光电化学性质,探讨了其光催化析氢或二氧化碳还原的性能。主要研究内容如下:（1）4,4’-联苯二甲醇和对苯二甲脒原位氧化策略制备高结晶度的三嗪基共价有机框架材料CTF-HC2,再将CTF-HC2投入到Ni（OAc）2·4H2O,2-巯基嘧啶（Hpymt）和KOH的混合物中,构筑了[Ni（pymt）2]n负载的三嗪基复合材料x-[Ni（pymt）2]n/CTF-HC2（x=3,6,9,12,15,18和24 wt%）。在可见光（λ＞420 nm）的照射下,x-[Ni（pymt）2]n/CTF-HC2可高效光解水制氢,产氢效率高达3472μmol h-1 g-1,是纯CTF-HC2的68倍、2.0 wt%Pt负载CTF-HC2的1.16倍。催化机理研究结果表明[Ni（pymt）2]n不仅作为光催化分解水制氢反应的助催化剂,也提高了光生电子-空穴对的分离能力。（2）钛酸四丁酯与氢氟酸溶液溶剂热法制备了Ti O2纳米片,与3-氨丙基三乙氧基硅烷（APTES）反应,得到表面氨基修饰的Ti O2（NH2-Ti O2）,再将含NNN配位基团的三嗪基共价有机框架材料CTF-Py原位生长在NH2-Ti O2表面,构筑了一系列Ti O2与CTF-Py之间共价键连接的杂化材料x-Ti O2@CTF-Py（x=20,40,60,80和100）。在紫外-可见光（λ＞320 nm）的照射下,Co2+负载的Ti O2@CTF-Py可有效光催化二氧化碳还原,以水为介质和电子供体,在无外源光敏剂和电子牺牲剂的情况下,高选择性地得到CO,其速率高达173.37μmol g-1,约为纯CTF-Py的5倍。催化机理研究结果表明半导体间的共价键连接和NNN配位基团是提高Ti O2@CTF-Py光催化活性和选择性的关键。
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