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随着国民经济的日益发展,汽车的保有量逐年增加。这既给人们的生活带来了便捷,与此同时其尾气氮氧化物的排放也给人类带来了严重的环境污染问题。特别是柴油车尾气的排放对大气的污染尤为突出,氨的催化选择性还原(NH3-SCR)被认为是消除氮氧化物污染的有效技术。目前大型电厂用商业催化剂V2O5-WO3(MoO3)/TiO2存在着NOx完全转化温度较高、操作温度窗口窄而且V物种具有生物毒性等缺点,不适合用于汽车尾气氮氧化物的消除。所以,设计制备具有高效消除NOx的NH3-SCR催化剂是目前研究的热点。近年来,金属修饰的具有小孔CHA结构的SAPO-34分子筛在NH3-SCR脱硝反应中表现出较高的NOx转化,N2选择性以及优异的抗水热能力而收到广泛关注。本论文采用不同制备方法合成了MnNi-SAPO-34、Cu-SAPO-34和多级孔Cu-SAPO-34(Cu-SAPO-34-HI和Cu-SAPO-34-HE)催化剂;考察了其NH3-SCR消除NOx性能;通过XRD、XRF、SEM、TEM-EDX、UV-vis-DRS、NH3-TPD、XPS、NMR和in situDRIFTS表征分析了不同金属修饰和不同孔结构SAPO-34对NOx消除活性的影响。通过使用一步水热法合成MnNi-SAPO-34催化剂。催化活性结果表明在空速为40,000 h-1下活性温度窗口为320-470 oC(>95%NOx)。经在600 oC水热处理5h(3%H2O),活性窗口仅有很小的变化(350-450 oC)。这是由于Mn和Ni之间发生协同反应(Ni3++Mn3+→Ni2++Mn4+)。通过硬模板法合成SAPO-34-H,并利用浸渍法和离子交换法合成Cu/SAPO-34-H催化剂。催化结果表明无论是浸渍法还是离子交换法合成的Cu/SAPO-34-H催化剂都展现出较好的低温活性,且活性明显好于传统Cu/SAPO-34催化剂。在空速为40,000 h-1下,浸渍法合成的6.3wt.%Cu/SAPO-34-HI催化剂在180-400 oC表现出>90%NOx转化率。而离子交换法合成的2.7wt.%Cu/SAPO-34-HE催化剂在空速40,000 h-1的条件下,100%NOx转化的温度窗口可达150-450 oC。而且与浸渍法合成的Cu/SAPO-34-HI相比,离子交换法合成的Cu/SAPO-34-HE催化剂的水热稳定性和抗水抗硫性能都较优异。结果表明多级孔结构SAPO-34能够更好地分散活性铜物种,形成更多的孤立铜物种,有利于反应气分子的吸附和活化;同时也增加反应气体的扩散速率,从而提高NH3-SCR脱硝活性。