本学位论文主要通过理论计算及实验相结合的方法设计并制备了部分铁、镍基Heusler合金相变材料,主要研究的材料体系包括Ni2CoZ(Z=Al,Ga,In,Si,Ge,Sn,Sb)、Ni-Fe-Mn-In(Sb)、Fe51Mn22Ga27-xSix、Fe2MnGaCx 以及 Mn2NiGaCx。对这些材料的原子占位规律、磁性与电子结构、马氏体相变等物性进行了研究。利用第一性原理研究了 Ni2CoZ中Co原子的占位、电子结构、磁性能及马氏体相变。结果表明除Ni2CoIn外,在其它的Ni2CoZ合金中,Co原子趋向于占据C位形成XA结构。同时对四方结构的优化结果表明四方马氏体相的总能量低于立方奥氏体相,因此Ni2CoZ合金有可能发生从立方相到四方相的马氏体相变。特别是Ni2CoSi奥氏体相为顺磁态而在马氏体相是铁磁态,这会导致相变过程存在一个很大的磁矩差AM,有利于实现磁场驱动马氏体相变。从理论上研究了在Ni2Mn1.5Z0.6(Z=In,Sb)合金中用Fe取代Ni对其磁结构和马氏体相变的影响。计算结果表明Fe的掺入不会改变Ni2Mn1.5Z0.5整体的磁结构,在Ni2Mn1.6In0.5和Ni1.75Fe0.25Mn1.5In0.5中,奥氏体相是铁磁态,而马氏体相是反铁磁态,这成功解释了文献中报道的大AM。同时Fe替代Ni可以降低马氏体相变驱动力,从而导致相变温度的降低。通过快淬方法得到了 Fe51Mn22Ga27-xSix合金的体心立方单相结构,但与文献报道的Fe51Mn22Ga27块材具有马氏体相变不同,同成分薄带没有观察到马氏体相变。通过第一性原理分析,我们发现马氏体相变会受到原子有序度的影响,只有50%Fe(A)-Mn(B)混乱结构会有发生马氏体相变的趋势。计算结果还表明Fe51Mn22Ga27的总磁矩在发生马氏体相变后会变大,这与文献报道相一致。Si的加入会影响合金的磁性能,随着Si含量的增多,居里温度以及饱和磁化强度均有所降低。向Fe2MnGa中掺入了少量C,实验结果表明Fe2MnGa掺入C后,晶体结构不变,都为面心立方结构,而晶格常数随着C含量的增多而变大,饱和磁化强度和居里温度也逐渐变高,低温磁结构逐渐由反铁磁性转变为铁磁性。Mn2NiGa掺入C后,合金结构不会发生变化。另外,随着C含量的增加,马氏体的饱和磁化强度逐渐增加,马氏体相变温度降低,热滞后增大,而且可以看到有抑制马氏体相变发生的趋势。