【摘 要】
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瓜环(Cucurbit[n]uril,CB[n],n=5-8,10),又称葫芦脲,是继冠醚、环糊精、杯芳烃之后近年来发展最为迅速的一类大环化合物。CB[n]s具有负电性的羰基端口和疏水性空腔,能与金属离子、有机小分子、生物分子等发生主客体识别作用,因而被广泛应用于环境、食品、生物、免疫等领域。目前CB[n]s修饰电极已成功应用于电化学领域,但在电致化学发光中的应用尚未有报道。因此本论文研究了CB[
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瓜环（Cucurbit[n]uril,CB[n],n=5-8,10）,又称葫芦脲,是继冠醚、环糊精、杯芳烃之后近年来发展最为迅速的一类大环化合物。CB[n]s具有负电性的羰基端口和疏水性空腔,能与金属离子、有机小分子、生物分子等发生主客体识别作用,因而被广泛应用于环境、食品、生物、免疫等领域。目前CB[n]s修饰电极已成功应用于电化学领域,但在电致化学发光中的应用尚未有报道。因此本论文研究了CB[n]s修饰电极的ECL行为,并探讨了其在有机小分子和金属离子检测中的应用潜力。主要研究内容如下:1.研究了Ru（bpy）32+在CB[n]s（n=5,6,7,8）修饰电极上的ECL行为,在无共反应剂的中性条件下,Ru（bpy）32+在CB[n]s修饰电极上可产生强的阳极ECL信号。ECL强度依次增加:CB[5]32+的激发态为发光体。溶菌酶（Lyz）对Ru（bpy）32+在CB[8]修饰电极上的ECL有明显的抑制作用,由此实现了在无需任何标记的情况下即可对其灵敏检测。在最佳实验条件下,可以在1.4×10-12-7.0×10-10mg m L-1范围内实现对Lyz的灵敏检测,检测限为1.0×10-13mg m L-1（3σ）。CB[8]修饰电极对Lyz的检测灵敏度高,稳定性好。研究结果揭示了CB[n]s在ECL传感领域的新应用,这将促进大环分子的分析应用。2.Ru（bpy）32+可在CB[8]修饰电极上产生强的阳极ECL信号。利用光谱对其机理进行了研究,证实Ru（bpy）32+的激发态为发光体。二茂铁可猝Ru（bpy）32+/CB[8]体系的ECL信号,在此基础上构建了检测溶菌酶的ECL适配体传感器。在最佳实验条件下,可在1.4×10-9-7.0×10-7mg m L-1范围内可对Lyz进行线性检测,检出限为1.7×10-10mg m L-1（3σ）。实验结果表明此传感器与直接检测Lyz相比,具有更好的选择性。3.Ru（bpy）32+可在CB[6]和CB[8]修饰电极上产生强的阳极ECL信号。CB[6]和CB[8]端口的羰基可以与Pb2+,Cd2+形成稳定的配合物,使瓜环修饰电极上的Ru（bpy）32+ECL信号进一步增强,因此研究了Pb2+和Cd2+对CB[n]s在Ru（bpy）32+溶液中ECL行为的影响规律。CB[6]和CB[8]修饰电极对Pb2+的检测范围均为1.0×10-6-5.0×10-4mol L-1,检测限分别为0.47μM,0.26μM（3σ）。CB[6]和CB[8]修饰电极对Cd2+的检测范围均为1.0×10-6-5.0×10-4mol L-1,检测限分别为0.24μM,0.27μM（3σ）。多巴胺和间苯二酚可抑制Ru（bpy）32+在CB[6]和CB[8]修饰电极上的ECL信号,因此研究了多巴胺和间苯二酚对CB[n]s在Ru（bpy）32+溶液中ECL行为的影响规律。CB[6]和CB[8]修饰电极对多巴胺的检测范围均为1.0×10-7-5.0×10-5mol L-1,检测限分别为:0.03n M,0.02n M（3σ）。CB[6]和CB[8]修饰电极对间苯二酚的检测范围均为1.0×10-7-5.0×10-5mol L-1,检测限均为0.03n M（3σ）。
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