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凝聚相中的振动能量弛豫是化学、物理和生物学中一个非常重要的动力学过程。对振动能量弛豫的研究可以提供分子与其周围介质相互作用的详细信息。这些动态信息对研究其他重要的物理化学性质如化学反应性、溶剂动力学以及输运特性等非常重要。由于大多数化学和生物反应都发生在水溶液中，因此清楚地认识液体水的结构和动力学性质十分必要。本论文应用分子动力学模拟的方法详细地分析了液体水及水溶液中溶质分子振动能量弛豫动力学。所得结果为现有实验提供了合理的理论解释和预测。研究工作和结果包括：
●提出用于分子动力学模拟方法中的柔性SPC/E水分子模型。研究结果表明这一模型能很好地描述液相H2O和D2O的结构和红外光谱。
●详细探讨了液相H2O中HOD分子的振动能量弛豫和HOD分子的转动动力学，发现HOD分子的O-H伸缩振动基频、O-D伸缩振动基频以及弯曲振动泛频振动能量弛豫的主要途径分别为O-H伸缩振动基频→基态、O-D伸缩振动基频→基态和弯曲振动泛频→弯曲振动基频→基态，而且随着温度的升高，O-D伸缩振动能量弛豫的速率以及HOD分子沿O-D方向的转动相关时间逐渐减小，并且计算得到的HOD分子沿O-D方向的转动相关时间与实验相符合。
●分析了纯水中水分子振动能量弛豫的机理，发现水分子的弯曲振动泛频能量弛豫的主要途径是弯曲振动泛频→弯曲振动基频→基态，这一结果与Elsaesser的实验预测相一致，并且O-H伸缩振动模式能量弛豫的主要途径是O-H伸缩振动→基态，弛豫到弯曲振动泛频也有较大贡献。
●讨论了液相H2O和D2O中SCN-反对称伸缩振动模式振动能量弛豫的机理和SCN-的转动动力学，发现SCN-反对称伸缩振动在液相D2O中能量弛豫途径主要是弛豫到对称伸缩振动基频和基态，二者几乎具有同等贡献，在液相H2O中直接弛豫到基态，并且计算所得液相D2O中SCN-的转动相关时间与实验符合的较好。