粉煤灰基聚硅酸铝铁的制备及其除氟效能研究

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我国正处于工业化中期阶段,工业发展对环境产生了一定程度的影响,累积的工业废弃物增加了环境负担。粉煤灰是现有能源供给模式产生的大宗固体废弃物,含有多种微量重金属元素,大量堆积对大气、土壤和水环境造成了不良影响。粉煤灰中铝元素含量较为丰富,提取后可制备絮凝剂等产品,减少铝土矿等资源的消耗。此外,氟作为添加剂广泛用于工业生产中,大量的工业废弃物成为了氟的载体,为氟的扩散和富集提供了物源基础,加剧了氟对于地下水源的污染。长期饮用高氟水,会对人们的健康造成巨大危害。混凝沉淀法是公认的有效除氟技术,但是传统的絮凝剂对于地下水(低温低浊)的除氟效率低下,需要针对高氟地下水的特点研发一种高效的复合型絮凝剂。因此,研究为粉煤灰的“减量化”和高氟地下水的净化提供新的解决方案,主要内容为粉煤灰(CFA)中铝元素的提取和以含铝液为原料制备聚硅酸铝铁絮凝剂(PSAF)两个体系,并且对除氟效能进行探究。碱熔焙烧-酸浸法提取粉煤灰中的铝元素。以Na OH为碱熔剂,将其与粉煤灰在高温下焙烧得到相应产物,之后使用硫酸溶液进行铝元素浸出试验。通过正交试验对焙烧过程和酸浸过程中的因素水平进行优化。结果表明在焙烧温度为700℃、m(Na OH):m(CFA)=1.2、焙烧时间=30 min、酸浸温度=60℃、酸浸时间=50 min,铝元素提取率高达86%。此外,对焙烧活化的机理进行了探究,Na OH和CFA在高温状态下发生了一系列反应,使得粉煤灰中莫来石和石英转变为易溶于酸的霞石和沸石,有效提升了铝元素的提取率。最后,对铝的溶出动力学进行了模型拟合,得到了溶出动力学方程和反应的表观活化能,为后续进一步强化浸出过程、提高经济指标提供了重要参考。以含铝酸液为原料制备聚硅酸铝铁絮凝剂。以提高除氟率为目标,通过单因素试验对絮凝剂投加量和制备条件n(Al):n(Fe)、碱化度、聚合温度的影响作初步研究,确定了1.8 mmo/L为最佳投加量。在此基础上,通过响应面优化法(RSM)中的中心试验设计(CCD)对制备条件进行优化,得到了可靠的回归模型,优化后的制备条件为:n(Al):n(Fe)=7.62:2.38、碱化度=0.36、聚合温度=35℃,此条件下除氟率达到了84.48%。之后使用XRD、FTIR等技术手段对PSAF进行表征分析,结果表明PSAF是高分子无定型聚合物,Al和Fe与硅酸反应生成了新物质。同时,对其分布形态进行了探究。Ferron逐时络合比色法表明过渡性中等多核羟基络合物和高分子羟基络合物是主要的活性物质。将其絮凝性能与市售絮凝剂进行对比研究,结果表明制备的PSAF有着良好的除氟和除磷效果,生成的絮体密实,沉降速度较快,具有较高的使用价值,并且可降低出水中的余铝。此外,设计了可行的工艺流程,估算了PSAF的生产成本,结果表明具有较高的经济效益。最后对除氟机理进行了探讨,其中表面吸附、电荷中和、络合、絮凝架桥和网捕卷扫等作用是除氟的主要途径。综上,相比较于传统絮凝剂PAC,PSAF在除氟除磷方面具有较大优势,能效比较为出色。
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