【摘 要】
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目前,水污染问题在全球范围内引起持续性关注。寻求一种绿色、经济和高效的水污染处理技术是科研人员的首要任务。微波催化技术因其反应时间短、反应活性高,已经成为一种新兴的废水处理技术。构建一种高微波响应、高催化活性的新型催化材料十分必要。本论文基于晶面调控策略,构建可控晶面的肖特基结吸波材料,以提高载流子分离效率,并实现氧化还原活性位点的调控。1.本文采用简单的两步溶剂热法将0D Bi~0定向生长于Bi
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目前,水污染问题在全球范围内引起持续性关注。寻求一种绿色、经济和高效的水污染处理技术是科研人员的首要任务。微波催化技术因其反应时间短、反应活性高,已经成为一种新兴的废水处理技术。构建一种高微波响应、高催化活性的新型催化材料十分必要。本论文基于晶面调控策略,构建可控晶面的肖特基结吸波材料,以提高载流子分离效率,并实现氧化还原活性位点的调控。1.本文采用简单的两步溶剂热法将0D Bi~0定向生长于Bi2MoO6纳米片上,构建了0D/2D晶面可调的Bi~0/Bi2MoO6肖特基结吸波材料,并采用XRD、SEM、TEM、XPS、DRS及DFT理论计算等手段对其形貌、元素组成、暴露晶面、带隙结构和电荷聚集性质等进行了表征和探究。结果表明:Bi2MoO6具有明显的2D结构,这种2D纳米片结构支撑了Bi~0的生长,进一步形成稳定、高效的肖特基结,Bi~0与Bi2MoO6形成的肖特基结构,提高了电荷转移效率,有效的减少了电子和空穴的复合。0D/2D的独特结构有利于MW的多级反射和散射,可以增加催化反应的表面积和活性位点的数量,同时,Bi~0的SPR效应提高了MW辐射的利用效率,产生了大量的“热电子”,使更多的活性物质参与到催化过程中,让催化反应更加高效的进行。XRD、TEM等手段证明了Bi2MoO6的两个高活性晶面{001}和{010}的暴露比通过改变反应体系p H成功调控。2.将构建的Bi~0/Bi2MoO6肖特基结微波响应催化材料用于土霉素(OTC)的氧化、Cr(VI)的还原和全氟辛酸(PFOA)的脱氟降解实验。(1)OTC的催化氧化降解实验表明,Bi2MoO6{010}的氧化活性优于Bi2MoO6{001},相对于Bi2MoO6{010}单体,不同Bi~0负载比例的复合材料和不同暴露晶面的复合材料中,15%Bi~0/Bi2MoO6{010}展现了最佳的催化效果,催化剂用量10 mg,反应时间为5 min对OTC的降解率达到了93.4%。捕获实验表明,h+和.O2-是参与降解过程中的主要活性物质,这得益于{010}晶面高度暴露带来氧化能力的显著增强和利于MW辐射的较大表面积,Bi~0在垂直于{010}晶面上的定向沉积,有效的抑制了h+和e-的复合,提高了OTC催化氧化速率。(2)Cr(VI)的还原实验表明,Bi2MoO6{001}的还原活性优于Bi2MoO6{010},相对于Bi2MoO6{001}单体,不同Bi~0负载比例的复合材料和不同暴露晶面的复合材料中,15%Bi~0/Bi2MoO6{001}展现了最佳的催化效果,催化剂用量为50 mg,反应时间10 min对Cr(VI)的还原率达到了95.9%。捕获实验表明,e-和.O2-是参与Cr(VI)还原过程中的主要活性物质,这得益于Bi~0在高度暴露的{001}晶面上的定向生长,Bi~0作为电子存储器不断接受来自Bi2MoO6的e-,这有效地抑制了h+和e-的复合,在MW辐射下激发了SPR效应,从而促进了Cr(VI)的还原过程。(3)PFOA脱氟降解既可以通过氧化路径,也可以通过还原路径,本实验表明,Bi2MoO6的{010}晶面有利于氧化脱氟,其{001}晶面有利于还原脱氟。15%Bi~0/Bi2MoO6{010}展现了最佳的催化效果,催化剂用量20 mg,溶液p H=2时,催化反应5min内,对PFOA的降解率达到了91.9%,脱氟率为68.1%;相同条件下,15%Bi~0/Bi2MoO6{001}对PFOA的降解率为74.1%,脱氟率为52.9%。通过质谱分析了PFOA降解过程中主要的中间产物,捕获实验表明,e-是主导还原脱氟的主要活性物质,在氧化脱氟过程中,h+是参与降解过程中的主要活性物质,这说明了暴露面不同带来了催化材料氧化还原能力上的明显差异。
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