【摘 要】
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水凝胶是由亲水材料形成的三维网络材料,在生物、医药、环境、能源等领域具有广泛的应用前景。水凝胶可通过共价化学交联、非共价键物理交联或两者的结合制备。由于其开放的网络结构,在环境中长时间使用过程中,水凝胶内部水分蒸发可导致其功能的丧失从而影响其应用;另一方面,水凝胶材料由亲水材料构成,通常具有高的表面能,易于受到细菌等污染。近年来,针对水凝胶脱水以及易污染等问题,一些具有抗干、防污功能的水凝胶应运而
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水凝胶是由亲水材料形成的三维网络材料,在生物、医药、环境、能源等领域具有广泛的应用前景。水凝胶可通过共价化学交联、非共价键物理交联或两者的结合制备。由于其开放的网络结构,在环境中长时间使用过程中,水凝胶内部水分蒸发可导致其功能的丧失从而影响其应用;另一方面,水凝胶材料由亲水材料构成,通常具有高的表面能,易于受到细菌等污染。近年来,针对水凝胶脱水以及易污染等问题,一些具有抗干、防污功能的水凝胶应运而生。抗干、防污功能主要通过有机溶剂置换、疏水聚合物封装、化学接枝等方法对水凝胶进行修饰、改性实现,在一定程度上缓解了水凝胶水分的蒸发和易污染问题。然而,这些方法通常步骤相对繁琐,对水凝胶自身化学组成和结构有特殊要求,仅适用于一些特定的水凝胶材料,缺乏普适性。针对这些问题,本论文通过采用具有两亲性的Janus二氧化硅微球对水凝胶进行表面修饰以及在水凝胶亲水网络中引入疏水互穿网络两种方法制备了抗干、防污水凝胶,深入探讨了Janus二氧化硅微球和聚二甲基硅氧烷网络对水凝胶各方面性能的影响。论文的主要研究内容和结果如下:（1）利用两亲性的Janus二氧化硅微球在水凝胶表面通过一步沉积得到抗干光热多功能水凝胶。采用聚多巴胺包覆尺寸1.5微米二氧化硅微球,并利用Pickering乳液法在二氧化硅微球表面局部修饰疏水全氟癸硫醇,获得两亲性的Janus二氧化硅微球。Janus二氧化硅微球通过溶剂挥发在水凝胶（如,聚多巴胺-聚丙烯酰胺水凝胶、聚乙烯酰亚胺-聚丙烯酰胺水凝胶）表面自组装,其亲水、高粘附聚多巴胺端与水凝胶作用而疏水端在表面形成疏水层。两亲性的Janus二氧化硅微球修饰后水凝胶表面的接触角由26°增加到91°。与聚丙烯酰胺水凝胶相比,Janus二氧化硅微球修饰的聚丙烯酰胺水凝胶保水率得到提高。Janus二氧化硅微球表面的聚多巴胺赋予水凝胶光热性能,在近红外光下水凝胶展现出良好光热杀菌性能,抑制细菌污染。（2）利用聚二甲基硅氧烷网络对水凝胶进行修饰,得到抗干防污的聚二甲基硅氧烷互穿网络水凝胶。以聚丙烯酸水凝胶为例,通过溶剂置换方式,将甲基丙烯酰丙基封端聚二甲基硅氧烷和（巯基丙基）甲基硅氧烷-二甲基硅氧烷共聚物引入水凝胶中,在紫外光的照射下两种聚二甲基硅氧烷单体通过巯基-烯点击反应在聚丙烯酸网络中交联,形成聚二甲基硅氧烷与聚丙烯酸互穿网络水凝胶。通过调控两种聚二甲基硅氧烷的含量来控制聚二甲基硅氧烷网络结构的密度,使得水凝胶在水环境中具有抗溶胀性能,相比聚丙烯酸水凝胶平衡溶胀率可降低14倍;此外,聚二甲基硅氧烷互穿网络水凝胶具有更大的强度和断裂伸长率（31.8 KPa、531.9%）。水凝胶表面的自适应性为水凝胶带来水下和油下防污功能;在水下,该互穿网络水凝胶表面油滴的接触角可达150°;在油环境中,凝胶表面水滴的接触角可达152°;聚二甲基硅氧烷互穿网络水凝胶对比聚丙烯酸水凝胶的保水率提高了20%;该方法也可利用聚丙烯酰胺水凝胶、聚甲基丙烯酸羟乙酯水凝胶等得到聚二甲基硅氧烷互穿网络水凝胶。动物实验结果表明,聚二甲基硅氧烷互穿网络水凝胶在小鼠的皮肤表面也具有良好的抗干性能,有望应用于抗干防污凝胶敷料等领域。
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