原子层沉积技术制备纳米复合电极材料及其电化学性能研究

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开发具有优异电化学性能的电极材料对于锂电池领域的发展至关重要。碳基纳米复合材料具有优异的电导率、高的结构稳定性和大的比表面积,是极具潜力的高活性锂电池(LIBs)电极材料。然而,纳米复合材料的可控制备和精准调控仍面临重大挑战,而且电极材料结构与电池性能之间的构效关系仍需要进一步揭示。针对上述问题,本论文采用原子层沉积(ALD)技术制备了新型纳米复合电极材料,并通过原子水平的结构和成分控制,精准调控电极材料的电化学性能。主要工作如下:(1)采用ALD技术在碳纳米管(CNTs)表面沉积含铌有机-无机杂化薄膜,再通过后退火处理制得碳基复合材料(AC@Nb2O5)/CNTs。其中,超小的Nb2O5纳米颗粒均匀分布于CNTs表面,且Nb2O5纳米颗粒表面包覆超薄无定形碳层(AC)。该结构增加了Nb2O5的导电性,同时有效避免了Nb2O5的烧结。基于以上优势,将(AC@Nb2O5)/CNTs作为LIBs的负极材料,展现出了良好的电化学性能,在0.2 A g-1的电流密度下,电池比容量达474.7 m Ah g-1;在3 A g-1的电流密度下,电池可循环超过2000次。(2)采用ALD技术实现了Mo2C与Ru纳米颗粒在氮掺杂碳纳米管(NCNTs)上的依次可控沉积,成功制备了碳基复合材料Ru/Mo2C-NCNTs。其中,Ru选择性沉积在Mo2C上,最终形成具有强相互作用的Ru/Mo2C异质结界面,并通过控制异质结的结构,精准调控Ru/Mo2C-NCNTs的电子转移行为。基于以上优势,将Ru/Mo2C-NCNTs作为锂-氮气电池的正极催化剂,有效提高了电池氮气还原/氮气析出反应(NRR/NER)的催化活性。在100 m A g-1的电流密度下,电池的放电比容量可达8500 m Ah g-1,经历50次放电/充电循环后,电池电化学性能依然保持稳定,并具有相对恒定的过电位(2.4 V)。
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