【摘 要】
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新污染物是环境中新出现的或国际社会未能完全解决其去除问题的一类污染物。当新污染物进入沉积物和土壤等环境介质中时,会形成大量的不可提取态残留（Non-Extractable Residues,NERs）。NERs的形成会延长新污染物在环境中的半衰期,且当环境因素发生变化时NERs还具有重新释放的风险。因此,研究新污染物的NERs在沉积物和土壤等环境中的行为对降低NERs环境风险具有重要意义。电动力学
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新污染物是环境中新出现的或国际社会未能完全解决其去除问题的一类污染物。当新污染物进入沉积物和土壤等环境介质中时,会形成大量的不可提取态残留（Non-Extractable Residues,NERs）。NERs的形成会延长新污染物在环境中的半衰期,且当环境因素发生变化时NERs还具有重新释放的风险。因此,研究新污染物的NERs在沉积物和土壤等环境中的行为对降低NERs环境风险具有重要意义。电动力学修复技术是近年来发展的污染治理手段,一方面,弱电场可以通过电极氧化还原反应直接去除污染物,另一方面,电渗流及电迁移等作用可改变施用环境的p H及含水率等条件,从而对污染物的NERs产生影响。本论文以两种污染物磺胺甲恶唑（Sulfamethoxazole,SMX）和四溴双酚A（Tetrabromobisphenol A,TBBPA）为新污染物代表,在探究弱电场对其有效降解转化可行性的基础上,通过14C同位素示踪技术进一步探究弱电场对土壤及沉积物中两种污染物的NERs的影响及作用机制。本论文的主要研究结论如下:（1）弱电场可通过阳极氧化反应降解电解质溶液中的SMX及TBBPA,且降解速率同所加弱电场的场强呈正相关关系,与电解质溶液的种类也密切相关（Na Cl+Na NO3＞Na2SO4＞TAE Buffer）。当使用1.5‰Na Cl+1.5‰Na NO3作为电解质溶液,外加1 V/cm的弱电场时,SMX和TBBPA的降解速率分别可达0.019min-1及0.0072 min-1。（2）向沉积物中施加强度为1 V/cm的弱电场时,阴极沉积物中SMX-NERs的I型锁定态NERs及占比较少的醚键结合态NERs在在实验初期向水相及沉积物相可提取态中释放并在弱电场的作用下向阳极迁移。其中释放的物质少量被矿化（0.84±0.03%）,其余部分转化为更为稳定的其它类型NERs,降低了沉积物中SMX-NERs的环境风险。（3）弱电场作用下（1 V/cm）,阴极土壤TBBPA-NERs中,较不稳定的I型NERs得以释放,酯键和醚键共价结合的II型NERs及其它类型的NERs亦得以释放,可能是由电渗流导致的土壤含水率及电化学反应导致的土壤孔隙度的变化所致;释放的TBBPA-NERs组分成为可提取态经由两极中间位置向阳极迁移,可能是电迁移所致。（4）弱电场和土壤微生物的共同作用下,土壤除释放TBBPA母体及原先已在土壤中形成结合态的转化产物外,还可能对释放的组分进一步转化生成了比TBBPA极性更弱的产物。说明弱电场不仅可以促进TBBPA-NERs的释放及迁移,还有进一步转化所释放的NERs的潜力。（5）弱电场会显著改变土壤微生物的群落结构,使土壤微生物的多样性降低。弱电场为土壤中的微生物带来了选择压,使微生物物种向单一趋势演变。在实验60天后,土壤中仅有对弱电场耐受的变形菌门（Proteobacteria）和厚壁菌门（Firmicutes）得以生存,成为主要的优势物种。本研究证实,电动力学修复技术具有通过弱电场强化去除土壤及沉积物中新污染物NERs的潜力。弱电场可以释放沉积物和土壤中污染物NERs成为可提取态,并进一步转化成为较稳定的NERs,从而降低污染物的环境风险。本论文探索了运用弱电场强化去除土壤及沉积物中新污染物NERs的可能性,为调控环境中新污染物的环境风险提供理论与技术支撑。
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